锡基硫化物室温气体传感器制备与性能研究

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随着物联网和人工智能的发展,对新一代高灵敏、低功耗以及智能化的气体传感技术提出了迫切的需求。当前普遍使用的金属氧化物气体传感器性能优异但存在工作温度较高等问题。金属硫化物因其禁带宽度较窄,形貌和缺陷易于调控引起了广泛关注,其中环境友好型的锡硫化物SnS和SnS2是非常有前景的室温敏感材料。本论文围绕两种锡硫化物,通过水热合成、异质复合与掺杂调控等方法,设计并制备出高灵敏、长期稳定的室温NO2气体传感器。采用水热法通过改变合成条件分别制备了SnS量子点、SnS2纳米片和SnS量子点/SnS2纳米片复合材料。基于自主搭建的动态配气系统对三种材料气敏性能进行测试,结果表明,在室温与50%相对湿度条件下,SnS量子点传感器对20 ppm NO2表现出p型响应且响应值为1.8,而SnS2和SnS/SnS2复合物对1 ppm NO2表现出n型响应且响应值分别为5.7和11.6。对比分析认为,SnS/SnS2复合材料中p-n结异质界面的存在有助于提升室温气敏效应。以上述制备的SnS/SnS2复合材料为研究重点,通过Ce掺杂进一步优化室温气敏性能,研究了Ce掺杂量对复合材料结构与形貌的影响规律及其与气敏性能的构效关系。对不同浓度Ce掺杂的SnS/SnS2材料进行多种表征手段分析,结果表明,通过改变Ce掺杂量可以调控复合材料中SnS量子点晶粒尺寸和数量;动态气敏测试结果表明,随着铈掺杂量增加,SnS/SnS2复合材料对NO2的灵敏度先增大再减小,当掺杂量为1%时表现出最佳性能,对1 ppm NO2响应值提升到22.1,响应/恢复时间为30 s/45 s,能检测浓度低至1 ppb的NO2气体,并且具有良好的长期稳定性。通过第一性原理计算结合扫描透射电子显微镜、紫外光电子能谱等表征手段研究Ce掺杂对SnS/SnS2复合材料气敏性能的调控机理。分析认为,Ce掺杂在SnS量子点表面晶格中形成Sn-S-Ce键对SnS量子点成核与生长具有抑制作用,通过调控Ce掺杂比例可在SnS2纳米片气敏材料表面形成尺寸与数量合适的SnS量子点,优化复合材料的固-固异质界面,增进固-气界面电荷转移与载流子传输,并提高空气稳定性。
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