【摘 要】
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发展储能技术是应对日益枯竭的能源问题和严峻的环境问题的可靠且可行的战略。在多种储能系统中,锂离子电池（LIBs）凭借着其高能量密度、长循环寿命等优点,一直是最具吸引力和应用最广泛的储能装置。而水系锌离子电池由于其有更高的功率密度、更高的安全性和更低的成本被广泛关注和研究。水系锌离子电池的进一步发展也受制于其正极材料。本文从缺陷工程改性的角度出发,制备新型正极材料并阐述锌离子电池的储能机理,探索缺陷
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发展储能技术是应对日益枯竭的能源问题和严峻的环境问题的可靠且可行的战略。在多种储能系统中,锂离子电池（LIBs）凭借着其高能量密度、长循环寿命等优点,一直是最具吸引力和应用最广泛的储能装置。而水系锌离子电池由于其有更高的功率密度、更高的安全性和更低的成本被广泛关注和研究。水系锌离子电池的进一步发展也受制于其正极材料。本文从缺陷工程改性的角度出发,制备新型正极材料并阐述锌离子电池的储能机理,探索缺陷工程在不同的水系锌离子电池体系中的适用性。研究的主要内容如下:（1）实验中首次合成了具有阳离子掺杂和氧空位复合缺陷的Mn O2,在0.1A g-1电流密度下获得最高346 m Ah g-1的比容量,循环性能比未经处理的Mn O2提高了40%,倍率性能也显著提高,同时单一缺陷工程材料性能的对比表明,氧空位可能是比离子掺杂更有效的缺陷工程策略。复合缺陷的成功实施启发我们把其它不同的缺陷工程策略（如阳离子空位和阴离子掺杂）组合起来,这给正极材料的改性提供了新的思路。（2）通过溶胶-凝胶法制备Ni离子和Al离子共掺杂的钴酸锌并用作水系锌离子电池的正极材料。XRD、XPS和SEM-EDX分析证明了Ni和Al成功替代Co。在这种新的材料结构中,Ni和Al分别表现出+2和+3价态。Zn Co2-x-yNixAlyO4正极在0.5 A g-1电流密度下表现出151.4 m Ah g-1的稳定放电容量,倍率性能也显著提高,经过计算Zn2+扩散系数也明显提高。Ni4+/Ni3+/Ni2+和Co4+/Co3+的多次转化可能对观察到的容量负责。Zn Co2-x-yNixAlyO4尖晶石作为水系锌离子电池高压高容量正极材料的开发,进一步推动了锌离子电池的实用化。（3）采用水热法制备Ni离子掺杂含量逐渐增加的镍钴锰三元正极并用作水系可充电锌离子电池的正极材料。结果表明只有镍钴锰含量均匀的NCM111形成单相,Ni离子含量过高会破坏尖晶石结构。XRD、ICP-OES和SEM-EDX分析证明了在NCM111中Ni和Co成功替代Mn。NCM111正极在100次循环中表现出171 m Ah g-1的稳定放电容量,这是迄今为止报道的锰酸锌体系极具竞争力的正极材料。镍和钴取代锰所产生的较大的晶格间距提高了锌离子在插入/反插入过程中的传输速率并且改善了尖晶石在插入/脱插入过程中发生体积膨胀而引起的结构破碎现象。NCM111尖晶石应用于水系锌离子电池正极材料为多价金属电池正极材料的开发提供了更通用的策略即通过在材料中适当地掺杂金属原子并通过调控其含量来提高正极的性能,尖晶石结构的电极将成为可充电水系锌离子电池有前途的正极材料。这些工作不仅给水系锌离子电池提供了更多的正极材料,也拓宽了关于正极材料改性的思路,为锌离子电池的实用化提供了更多的可能性。
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