沉积物界面重金属高分辨同步获取及微尺度迁移机制研究

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:q19070
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着人为活动影响向环境中大量输入重金属元素,湖泊沉积物重金属污染的潜在风险日趋升高。本文以太湖典型污染湖区梅梁湾为研究对象,围绕沉积物-水界面重金属的高分辨获取、迁移行为与机制开展了系统的研究,主要内容包括建立同步获取16种重金属离子的ZrO-Chelex DGT技术,利用该技术和高分辨薄层扩散平衡技术(HR-Peeper)同步、高分辨获取了多种元素垂向分布的月度变化信息,集中探讨了阳离子镉(Cd)和铅(Pb)、氧化型阴离子铬(Cr)和钒(V)在界面的迁移特征和机制。主要结果如下:  1.将1.5%琼脂糖水凝胶作为DGT扩散膜,测试了16种元素在琼脂糖中的扩散性能。研究发现,琼胶糖扩散膜的厚度非常稳定,在pH2-11、离子强度0-1.0M、温度4-40℃、储存时间至300天等条件下保持不变。将琼脂糖叠加PVDF滤膜作为扩散层,测定出每种元素的有效扩散系数。对于阴离子和阳离子,琼脂糖作为扩散膜的pH应用范围分别为4-10和5-9,离子强度应用范围>2-3mM和>1mM(NaNO3)。DGT测定的天然淡水和海水中阳离子和阴离子的浓度与直接测得的溶液浓度基本一致。结果表明琼脂糖凝胶膜可用作DGT的标准扩散层,用于无机重金属的DGT测定。  2.建立了ZrO-Chelex DGT同步测定16种重金属元素的方法。研究发现混合溶液中ZrO-Chelex固定膜快速固定每种目标元素。与阳离子相比,阴离子表现出较慢的吸收速率,但不会影响到DGT的吸收和定量。建立了金属离子两步提取法,使用1.0M HNO3洗脱阳离子,然后用含0.2M NaOH-0.5M H2O2的混合溶液洗脱阴离子。混合溶液验证了pH(5-9)和离子强度(2-3mM到750mM)对ZrO-Chelex DGT吸收没有影响。在单一溶液中,ZrO-Chelex DGT测定得到Fe(Ⅱ)、P(Ⅴ)、Cd(Ⅱ)、As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的容量分别为99.5、127.6、301.2、33.3和87.4μg cm-2。除了海水中的Se(Ⅵ),ZrO-Chelex DGT可以准确测定天然淡水和海水中所有阳离子和阴离子。  3.利用HR-Peeper和ZrO-Chelex DGT技术高分辨获取了太湖梅梁湾Cd、Pb、Cr和V12个月份溶解态和有效态浓度的垂向分布信息。研究发现溶解态和有效态Cd的季节性变化比较明显,具体表现为春季溶解态和有效态Cd的浓度最高为8.0μg L-1,随后下降,在秋、冬季稳定,最低值为2.74μg L-1。在垂向分布上,溶解态Cd浓度在春季、夏季和冬季随着沉积物深度增加呈现出一定的波动,秋季沉积物溶解态Cd保持稳定。结合室内氧化还原实验和蓝藻实验,不同季节影响Cd迁移的机制不同,在2月和3月,沉积物中Cd的移动性升高,Cd的高移动性来自于氧化锰的还原溶解;5、6月份,溶解态Cd含量急剧增加,这一现象是由于沉积物中DOM与Cd的络合,增加了Cd的移动性;2016年7月至2017年1月,Cd的移动性受到多种机制同时作用,包括蓝藻的吸收、S与Cd沉淀、Mn氧化物的吸附等,沉积物中Cd的移动性较低。  4.沉积物中Pb在不同季节和月份表现出不同的迁移特征与机制。溶解态Pb浓度年度最小值出现在2月和3月,上覆水体中Pb平均浓度为20.03μg L-1。2-7月呈现逐渐增长的趋势,7月份出现年度最高值,上覆水体中Pb平均浓度为112.64μg L-1。沉积物中Pb的移动性受氧化还原条件的影响,冬季和早春DO浓度较高,有利于铁锰氧化物的生成和对Pb的吸附固定,降低Pb移动性;夏季蓝藻暴发造成水体DO的下降和界面缺氧,导致铁锰氧化物的还原溶解以及有机质的降解,导致其结合形态Pb的释放,增加Pb移动性;秋季,蓝藻生长和降解共存,蓝藻的吸附、吸收作用以及蓝藻死亡细胞降解形成的腐殖质的聚集和吸附作用,使可移动态Pb呈现逐渐降低的趋势,在9月达到全年或某一阶段的最低值。  5.沉积物中Cr在不同季节和月份表现出不同的迁移特征与机制。2016年7月和2017年1月,溶解态Cr含量最高,均值分别为108.87μg L-1和101.98μg L-1。研究发现,DOC络合和Mn(Ⅲ/Ⅳ)分别在不同季节分别主导Cr的迁移。现场厌氧条件下,DOC含量升高,有机质络合Cr,形成溶解态有机络合物,增加Cr的移动性,造成7月份溶解态Cr的升高;1月份溶解态Cr和DGT有效态Cr(Ⅵ)浓度升高,主导机制为是Mn(Ⅲ/Ⅳ)化合物再氧化;1月份厌氧,蓝藻水华能改变溶解态Cr的昼夜变化规律,在蓝藻生长不同阶段白天与晚上的变化幅度不一致。  6.沉积物中V在不同季节和月份表现出不同的迁移特征与机制。溶解态V浓度年度最小值出现在2月、3月和11月,最低值为1.14μg L-1,最高值出现在7月,浓度为7.28μg L-1。沉积物中V移动性受氧化还原条件的影响。冬季和早春,DO浓度较高,铁锰氧化物的氧化沉淀会结合大量可移动性V,造成移动性减弱。夏季蓝藻暴发造成水体DO的降低,铁锰氧化物的还原溶解以及有机质的降解,导致其结合形态V释放。由于还原态V的移动性很弱或释放出来又立即被氧化,所以在氧化还原实验中,出现刚进入还原阶段浓度突然升高随后下降并保持相对稳定。在蓝藻生长和降解共存的8、9、10月份,蓝藻的吸附吸收、死藻衰亡吸收、以及蓝藻降解形成的腐殖质的吸附作用,使可移动态V呈现逐渐降低的趋势,11月份降到最低。
其他文献
周围神经损伤后缺损的修复是创伤领域的一个难题。自体神经移植修复是目前通常采用的方法,但可能会造成患者新的损伤和功能障碍,而人工神经导管修复周围神经缺损是一种新的治疗
众所周知,砷(As)作为一种毒性较强的环境污染物,在世界范围内广泛存在于土壤、水和食物中,严重威胁着人类的健康和生命安全。而大米及其制品是人类主要粮食作物之一,世界上一半以
学位
近年来,随着机动车数量的迅猛增长,我国一些大中型城市的光化学污染日趋严重,臭氧超标情况严重。作为大气氧化性的重要指标物质,过氧酰基硝酸酯类物质(PANs)已经成为了大气污染研
进入二十一世纪以来,我国社会经济的不断发展进步,为人民生产生活带来了很大的便利,人们幸福生活指数不断提高.在全国各族人民紧密团结在总书记为中心的党中央领导周围,团结
本文以费托合成和甲醇合成过程为背景,对复合式反应器浆态床段内气体和液体停留时间分布以及流体流动特征等进行了研究。针对工业浆态床反应器中存在的问题,结合复合式反应器
期刊
本文分析我国雷电监测系统的现状,从雷电灾害数据的特点出发,揭示可视化技术和系统在雷电防治中的应用和功能,提高数据地有效处理与分析,为防雷的业务和科研工作提供支撑.
总书记指出,勇于自我革命,从严管党治党,是我们党最鲜明的品格,各级党委(党组)要加强对党的建设的领导,扛起主责、抓好主业、当好主角,把每条战线、每个领域、每个环节的党建
期刊
水是人类生存的命脉,水资源问题是关系一个国家和民族长远发展的重大战略问题。尤其在今天,水与人类的密切关系以及对经济发展和社会进步的重要作用超过了以往任何时候。水资源
随着电子信息产业的飞速发展,电子产品的消费量逐年递增,电子废弃物已成为增长速度最快的垃圾之一,电子废弃物的回收处理可以减少环境污染,有效地缓解资源短缺和能源短缺问题,因而