Au-SiO2复合纳米微球的制备、表征及其催化性能的研究

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随着纳米技术的发展,高性能Au纳米催化剂已成为当代催化科学中最为活跃的前沿领域之一。大量的研究显示,将Au纳米粒子固定在一些载体上形成复合体,能有效改善Au纳米粒子的团聚,使材料具有更好的稳定结构和性能。Si02被认为是惰性的载体,具有高比表面积、耐腐烛、成本低和制备简单等优点,由它负载Au形成的催化剂中Au是活性中心。研究表明,Au-SiO2复合纳米粒子或核壳纳米粒子,对催化燃烧、选择性氧化还原反应等众多不同类型的反应均显示出异乎寻常的催化性能,且在众多交叉学科中显示出潜在的应用而备受关注,具有广阔的应用前景。因此,多功能纳米结构的复合及其性能(如磁、光、电、催化等)将是今后应用和研究的重点。本论文采用简单的湿化学法成功制备Au负载量不同的Au-SiO2复合纳米微球,采用透射电子显微镜(TEM),紫外-可见分光光度计(UV-Vis-NIR),X射线衍射仪(XRD),多功能成像光电子能谱仪(XPS),对样品颗粒大小形貌,晶体结构,吸收光谱和化学组分进行表征,并对其复合结构进行优化。对其催化降解有机染料的特性进行研究。本论文主要分为以下三部分:第一部分,采用改进的Stober法形成形貌规则、分散性良好的Si02纳米微球支撑载体材料。通过分别改变氨水和硅源用量研究其对Si02纳米微球粒径的影响。实验表明,随着氨水和硅源用量的分别增加,相应Si02纳米微球粒径逐渐增加。最终得到理想粒径为130~160nm的SiO2纳米微球。第二部分,利用KH-550制备氨基修饰的SiO2纳米微球,以柠檬酸钠为还原剂,将Au离子还原为纳米颗粒,并成功负载在氨基修饰的SiO2表面,改变氯金酸的量,形成Au负载量不同的Au-SiO2复合纳米微球。结果表明,Au-SiO2复合纳米微球样品中金纳米粒子均匀分散于SiO2纳米微球表面,粒径约4-9nm,具有良好的面心立方结构,晶型良好,且Au物种主要以零价金属态存在。第三部分,用罗丹明6G、罗丹明B作为探针,检测Au-SiO2复合微球用于有机物降解的催化活性。研究表明,随Au-SiO2纳米微球中Au负载量的增加,其催化性能呈先增后减趋势。对于不同Au负载量的催化剂,其中多数浓度的催化剂对于罗丹明6G催化效果好,少数对于罗丹明B催化效果好,当增加催化剂用量,催化效果相应增加。制备的Au-SiO2复合纳米微球催化剂,为进一步有效降解有机物用于污水处理提供有益参考。
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