【摘 要】
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随着社会工业化的发展,环境污染问题日趋严重,在发展中国家尤为明显。工业源VOCs的大量排放是导致空气污染最主要的原因之一。VOCs种类繁多,一些VOCs还具有致畸致癌的危害。长期暴露于VOCs环境中,能够直接对人体器官（眼睛、鼻、呼吸道、肝脏、肺等）造成损害,同时还会损害人体神经系统,导致内分泌紊乱。VOCs还是PM2.5的重要前体物,同时还能与NOx反应生成二次气溶胶,形成雾霾天气,甚至光化学烟
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随着社会工业化的发展,环境污染问题日趋严重,在发展中国家尤为明显。工业源VOCs的大量排放是导致空气污染最主要的原因之一。VOCs种类繁多,一些VOCs还具有致畸致癌的危害。长期暴露于VOCs环境中,能够直接对人体器官（眼睛、鼻、呼吸道、肝脏、肺等）造成损害,同时还会损害人体神经系统,导致内分泌紊乱。VOCs还是PM2.5的重要前体物,同时还能与NOx反应生成二次气溶胶,形成雾霾天气,甚至光化学烟雾。实现VOCs低限值排放已经迫在眉睫。催化氧化法具有去除效率高、无二次污染、技术成熟、对环境友好等优点,被广泛用作VOCs污染防治的末端处理技术。低温高活性及经济型催化剂的设计合成是实现VOCs底限值排放的关键。（1）本文首先选用硝酸锰（Mn（NO3）2）、一水硝酸氧锆（Zr O（NO3）2·H2O）无机盐作为活性组分的前驱体,通过共沉淀、分步沉淀和机械研磨工艺制备Mn-Zr双金属复合催化剂,重点关注活性中心数的调变。详细研究了制备方法（共沉淀CP,分步沉淀TP,机械研磨MP）,Mn/Zr摩尔比（1/1,2/3,3/2,1/3）,等工艺参数对活性中心数的影响。对制得的催化剂进行XRD、BET、XPS、HR-TEM、H2-TPR结构表征,同时对其进行甲苯催化氧化活性评估,探究其结构与催化活性的构效关系,得到影响增强Mn-Zr二元催化剂催化氧化活性的关键参数。结果表明,TP和CP方法在调节MnxZr1-xO2固溶体的浓度方面具有更明显的优势,能够获得更高浓度的Mn4+和氧空位,促进活性氧物种在氧化反应过程中迁移速率,提升催化氧化性能。值得注意的是TP-Mn2Zr3催化剂中MnxZr1-xO2固溶体（111）缺陷面暴露含量为51.4%,较CP-Mn2Zr3样品显示出更优的甲苯催化氧化活性和热稳定性。这一新的结果将为设计低温高活性的VOCs双金属催化剂提供新的指导意义。（2）采用贵金属Pt作为上述MnOx,ZrO2,TP-Mn2Zr3（T-MZ）,CP-Mn2Zr3（C-MZ）,MP-Mn2Zr3（M-MZ）材料的活性强化剂。技术工艺是Na BH4液相还原和H2还原法,分别合成了0.5Pt/Mn Ox-N,0.5Pt/ZrO2-N,0.5Pt/T-MZ-N,0.5Pt/C-MZ-N,0.5Pt/M-MZ-N和0.5 Pt/T-MZ-H催化剂,深度剖析了贵金属与载体间的相互作用对活性的影响。研究表明贵金属Pt与载体之间的强相互作用,能促进活性氧物种的产生以及氧迁移率,显著提升其对甲苯催化氧化性能。同时不同的载体和还原方法对催化剂物化特性有直接影响,进而影响催化剂活性。其中0.5Pt/T-MZ-N催化剂因具有更更高的Pt~0、Oβ以及Mn4+物种,表现出更好的催化活性和稳定性,在5次循环测试后的T90值仍在194℃左右,并且能连续稳定催化3000 min后,甲苯的转化率还可保持在90%。
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