【摘 要】
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燃料电池和锌-空气电池等能源储存与转换技术的大规模推广,是实现能源可持续发展的重要途径之一,但其中动力学过程缓慢的氧电极反应通常依赖价格高昂的贵金属催化剂,由此导致的高成本问题是阻碍这些技术大规模推广的重要原因。氮掺杂碳基非贵金属催化剂具有催化活性高、稳定性好以及成本低廉等优点,成为代替贵金属催化剂最有潜力的候选材料之一。本文旨在开发高性能氮掺杂碳基非贵金属催化剂,并研究催化剂的化学组成,微观结构
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燃料电池和锌-空气电池等能源储存与转换技术的大规模推广,是实现能源可持续发展的重要途径之一,但其中动力学过程缓慢的氧电极反应通常依赖价格高昂的贵金属催化剂,由此导致的高成本问题是阻碍这些技术大规模推广的重要原因。氮掺杂碳基非贵金属催化剂具有催化活性高、稳定性好以及成本低廉等优点,成为代替贵金属催化剂最有潜力的候选材料之一。本文旨在开发高性能氮掺杂碳基非贵金属催化剂,并研究催化剂的化学组成,微观结构与催化活性位点。具体研究内容如下:（1）碳基金属单原子催化剂凭借出色的性能在催化领域的应用越来越广泛,但是传统高温热解法合成碳基金属单原子催化剂时,通常会不可避免地发生金属原子的聚集,导致金属原子无法实现高效的利用。以聚多巴胺纳米球为前驱体,采用Si O2外壳包覆策略制备了Fe单原子催化剂:首先在聚多巴胺球上包覆一层薄的Si O2外壳,利用Si O2外壳的纳滤和限域作用,吸附适量的Fe Cl3并阻止Fe原子的聚集,通过高温碳化获得了表面锚定Fe单原子的氮掺杂碳基催化剂。得益于单原子结构的Fe-N4活性位只在碳基催化剂表面高度暴露,多级孔结构和碳基质的高度石墨化,该催化剂在碱性和酸性介质中均表现出出色的氧还原催化活性。在碱性介质中的起始和半波电位分别达到1.00 V和0.84 V（vs.RHE）,连续工作20000 s后仍然保持出色的稳定性,并且对甲醇具有出色的耐受性。基于该Fe单原子催化剂组装的锌-空气电池也表现出优异的性能,它的峰值功率密度为107 m W cm-2,比容量为710 m Ah g Zn-1。（2）高性能的氧还原反应/氧析出反应双功能催化剂对于可充电锌-空气电池的应用至关重要,但通常制备碳基双功能催化剂的制备方法复杂且催化性能较差。以多巴胺和过渡金属盐为原料,采用简单高效的液相混合反应和高温热解法,制备了嵌入Fe Co合金纳米颗粒的碳基双功能电催化剂。Fe与Co两种金属共掺杂提高了碳基催化剂的N含量,增大了催化剂的比表面积,Fe Co合金纳米颗粒与氮掺杂碳基质的协同作用,提高了催化剂在碱性介质中的双功能催化性能,石墨碳层对Fe Co合金纳米颗粒的保护提高了催化剂的长期稳定性。Fe Co合金催化剂的双功能催化性能超过Fe或者Co单一金属催化剂,在0.1 M KOH电解液中的氧还原反应起始和半波电位分别达到0.92 V和0.80 V（vs.RHE）,在运行10000 s后电流保持率为91%。在0.1 M KOH电解液中的氧析出反应过电位达到386mV,同时具有优异的氧析出反应催化稳定性。
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