氧化石墨烯的快速检测、结构组装及集流体应用

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氧化石墨烯(GO)拥有大量的羟基、羧基和环氧基等含氧官能团,易分散于水和少量有机溶剂中。GO作为化学氧化法制备石墨烯的一种前驱体,保留了石墨烯片段中的离域π共轭体系,展现出独特的物化性质,在复合材料、新能源和生物医学等领域展现出巨大的应用前景。但是在实际应用中,溶液中GO的微观分散形态受到诸多因素的影响。此外,GO的片层组装也对石墨烯膜的应用产生一定的影响。因此,本论文以GO为出发点,开发基于光学显微镜快速检测溶液中GO的微观分散形态的方法,并通过对GO进行功能化,调控其片层组装和微观结构,实现了石墨烯膜厚度可控制备;同时将石墨烯膜作为正极材料的集流体,并成功的应用到锂离子电池中,为GO的工业化应用提供了实验依据和理论基础。本论文取得的主要研究结果如下:(1)基于GO片层对光的吸收,利用光学显微镜实现了对溶液中GO的微观分散形态(如展开、卷曲和团聚等)的直接、快速识别。研究结果表明,浓度、pH值、超声处理时间和离子强度等因素均会影响溶液中GO的微观分散形态。当GO应用于复合材料中时,也可以通过光学显微镜的检测,快速得出前驱体溶液中GO的微观分散形态对复合材料微观形貌的影响,为我们制备形貌均一的复合材料提供指导。(2)基于GO中含氧官能团的存在,通过乙二胺中的氨基与GO中的环氧基和羰基的反应,得到乙二胺功能化的GO膜。实验结果表明乙二胺功能化GO膜,减少了含氧官能团的量,增加了片层之间的交联程度,促进了片层之间的自组装,实现了热还原时石墨烯膜厚度的调控。(3)经高温热处理后,得到厚度为12 μm的石墨烯膜(GF),其电导率为5800 S cm-1,密度为1.80 gcm-3。以GF作为锂离子电池正极材料的集流体,解决了金属集流体电化学腐蚀的问题。同时,GF具有较低的密度,可以有效的提高锂离子电池的质量能量密度。当电流密度为0.5 C时,NCM523/GF电极的首次比容量(137.3mAh g-1)比NCM523/AF电极的首次比容量(95.0mAh g-1)高出约44.5%。在5.0C时,NCM523/GF电极的能量密度达到383.3 Wh kg-1,而NCM523/AF电极的能量密度只有33.2 Wh kg-1。因此,GF作为集流体可以提高锂离子电池的电化学性能,包括倍率性能、循环稳定性能和质量能量密度。
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