【摘 要】
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能源、环境与可持续发展已成为二十一世纪全世界主题。太阳能的转化利用前景广阔。氢能具有来源丰富、燃烧热值高、环境友好、转化性能好等优越性。有效实现太阳能向氢能的转化,已成为当前解决全世界能源、环境与可持续发展主题的研究重点、热点和难点之一。目前,关于CuO光催化剂光解水制氢领域的相关报道尚不多见,所以研究CuO光催化剂光分解水制氢性能具有重要现实意义。本文分别用不同方法制备了 CuO、M-CuO(M
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能源、环境与可持续发展已成为二十一世纪全世界主题。太阳能的转化利用前景广阔。氢能具有来源丰富、燃烧热值高、环境友好、转化性能好等优越性。有效实现太阳能向氢能的转化,已成为当前解决全世界能源、环境与可持续发展主题的研究重点、热点和难点之一。目前,关于CuO光催化剂光解水制氢领域的相关报道尚不多见,所以研究CuO光催化剂光分解水制氢性能具有重要现实意义。本文分别用不同方法制备了 CuO、M-CuO(M=Ag、Pt、Pd)、CuO/ZrO2光催化剂,主要考察了制备方法、牺牲剂种类、溶液PH值、煅烧温度等因素对其产氢活性的影响。分别利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、热重-差热(TG-DTA)、透射电子显微镜(TEM)等分析技术手段对不同催化剂的结构和性能进行表征。主要内容如下:(1)制备方法、牺牲剂种类、溶液PH值、煅烧温度对CuO光催化剂的产氢活性均有不同程度的影响。采用热解法、沉淀法、溶胶-凝胶法三种方法合成的CuO光催化剂均为单斜晶系且光催化产氢活性良好;其中,热解法所合成的样品活性最高。在模拟太阳光照射下,以热解法为制备方法、草酸为牺牲剂、溶液pH=3.0、煅烧温度为1000℃,得到CuO样品最佳产氢活量为2.48 mmol·h-1·g-1。(2)不同贵金属的不同沉积方式和沉积量对CuO光催化剂的可见光催化产氢活性均具有一定的影响,沉淀-氢气还原法更优。Ag、Pt、Pd三种贵金属的功函数决定了其沉积后光催化活性的优劣;当沉积量为2wt%时,负载贵金属Pt、Ag、Pd的CuO样品的产氢量为3.61、2.90、0 mmol·h-1·g-1。(3)固相法、共沉淀法、溶胶-凝胶法三种方法制备的CuO/ZrO2复合光催化剂的产氢活性均较好,且以溶胶-凝胶法最优。制备方法、复合摩尔比、煅烧温度、煅烧气氛对CuO/ZrO2复合光催化剂的产氢活性都有影响。在模拟太阳光照射下,以溶胶-凝胶法为制备方法、CuO与ZrO2的复合摩尔比为40 mol%、煅烧温度为900℃和空气气氛条件下得到CuO/ZrO2复合光催化剂产氢量为2.41 mmol·h-1·g-1。
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