基于层层叠加原理的3D打印是一种非传统的加工制造技术,提供了丰富的产品设计自由度,可制备任意复杂形状和结构的制件,为制造业带来了一场深刻的变革。熔融沉积成型（Fused Deposition Molding,FDM）具有设备简单、投入低的优点,是目前最流行的3D打印技术之一。随着FDM应用逐步由打印原型向高性能化和功能化方向发展,对FDM加工所用的材料及其加工过程调控也提出了新的要求和挑战。然而,目前FDM加工多使用非晶或结晶能力较弱的聚合物如ABS（苯乙烯-丁二烯-丙烯腈）和PLA（聚乳酸）。此外,对FDM加工过程凝聚态结构调控的研究还明显不足,限制了其在高端领域的应用和拓展。针对以上问题,本文以结晶度较高、力学性能优良的等规聚丙烯（iPP）为研究对象,分别引入自组装β成核剂（TMB-5）和纳米石墨烯片（GNP）对其进行改性,有效调控了打印制件的凝聚态结构如结晶行为、取向行为,探讨了打印参数、制件结构与性能的关系,深入研究其机理。主要研究结论如下:（1）研发了适用于FDM加工的iPP/TMB-5改性丝条,系统研究了FDM加工剪切场对iPP多层次晶体结构的影响,通过优化打印参数调控制件的凝聚态结构,从而实现了打印制件的高性能化。结果表明,TMB-5的引入降低了材料的表观粘度,表现出了更明显的“剪切变稀”行为,有利于FDM加工。由于FDM加工较强的剪切场和喷嘴的汇聚效应,TMB-5平均长度由26.13μm断裂为9.98μm,且沿打印方向有序排列,为iPP提供了更多的结晶模板,导致打印制件晶体形貌由α型串晶向β型杂化串晶转变。在这种β型杂化串晶结构中,纤维状TMB-5作为“shish”,而沿打印方向和垂直于打印方向排列的β-型片晶作为“kebab”。此外,β-型片晶取向度随打印速度的增加而显著提高。受益于取向排列的β-型片晶以及相邻晶片间形成的tie分子链,iPP/TMB-5打印制件表现出优异的综合力学性能。随着打印速度由50 mm/s增加到100 mm/s,iPP打印制件的断裂伸长率由241.36%减少到了61.32%,而iPP/TMB-5打印制件断裂伸长率由305.07%增加到390.23%,表现出优异的增韧效果,而拉伸强度仅下降1%。（2）制备了适用于FDM加工的iPP/GNP导热复合丝条,利用FDM加工实现了GNP在打印制件中的取向分布,有效提升了打印制件的导热性能。结果表明,1wt%GNP在iPP基体中分散最好,随着GNP含量的增加开始出现团聚现象,但取向的片层也明显增多,GNP的加入在一定程度上限制了iPP分子链的运动能力,导致其结晶度略有下降。特别的,由于FDM较强的剪切场及喷嘴的汇聚收敛作用,GNP在iPP基体中沿打印方向取向排列,打印制件的热导率最高可达0.64112 W·m-1·K-1。