金属纳米棒阵列的三阶光学非线性和光致发光特性研究

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近年来表面等离激元杂化理论模型的建立和不断完善,以及分立偶极近似(DDA)和时域有限差分(FDTD)等数值计算方法的应用,使人们得以从理论上研究纳米结构中表面等离激元相关的各种特性,并同实验结果作对比,从而揭示纳米结构各种宏观性质的微观机理。光克尔、瞬态吸收光谱等实验手段的应用也不断加深着人们对其中各种微观过程的理解。为了进一步揭示金属纳米结构内某些尚不明确的物理过程的发生机制,并为将来设计和制造性能更加优异的光电子器件奠定基础,本文在介绍表面等离激元杂化物理模型的基础上,结合FDTD电磁仿真,针对金属纳米棒/线阵列结构中的光学非线性进行了以下几个方面的研究:1.研究了不同形状的金(Au)纳米颗粒、纳米棒单体的表面等离激元共振吸收和近场分布等特性,并研究了相互作用的单体之间以及纳米结构单体与平整金属表面之间相互作用方式。利用表面等离激元的杂化在亚10 nm间隙结构内制造表面等离激元热点(hot-spot)并进行有效的激发,可以在热点处实现强烈的局域场增强,并用来增强材料的非线性光学响应和光致发光强度。2.多孔阳极氧化铝(AAO)模板支持的Au纳米线阵列结构中的两种光致发光行为研究。首先,在剥除Al基底的Au纳米线阵列雪崩式光发射研究中,首次观察到了发光强度在阈值功率密度附近的“回线”结构,以及不同激发功率密度和挡光时间下发光强度在百毫秒尺度上的动态变化。提出了以表面等离激元辅助的黑体辐射来解释雪崩式光发射机制的模型,并通过光谱的蓝移和以Planck黑体辐射公式计算的辐射强度增强规律对该模型进行了论证。之后对未剥除Al基底的的Au纳米棒阵列结构中的超连续光产生所做的初步研究表明,Au纳米棒的存在能够大大增强AAO模板的超连续光产生。其寿命尺度表现出明显的超快特性,揭示出两种宽带发光现象背后截然不同的物理本质。这一研究也同时证明了黑体辐射解释的正确性,并说明可以通过决定Al基底的剥除与否来获得超快的Al2O3宽带超连续谱光源或超长寿命的宽带黑体辐射光源。3.利用Z扫描方法研究了含7 nm间隙的金属纳米棒阵列膜(NRAF)的宽带三阶光学非线性。发现所使用的纳米棒阵列膜样品(纳米棒直径50 nm,间距7 nm)在360-900 nm的宽波段内均表现出非常大的三阶非线性光学极化率和品质因子,且其变化趋势与相应样品的消光谱趋势一致。Al-NRAF的三阶非线性极化率、品质因子和透过率分别在500 nm以下、750 nm以下和整个测量波段明显优于相同结构的Au、Ag样品。对CdSe/ZnS量子点样品的荧光增强实验则表明,Al-NRAF更加适合作为近紫外波段的荧光增强基底。以上结果均说明该亚10 nm间隙的表面等离激元纳米棒阵列膜结构非常适合用于发展可见和紫外波段的新型光子器件。4.表面等离激元增强的磁致旋光纳米结构研究现状、基本原理、结构设计和装置搭建简介。阐明了影响纳米结构磁光特性的物理因素,从材料选取和结构设计两个方面指出了利用表面等离激元共振增强材料磁致旋光效应的研究方向。初步完成了利用亚10 nm间隙表面等离激元增强材料磁致旋光性能的复合纳米结构设计方案,介绍了脉冲强磁场下的磁致旋光测量装置的组成和搭建进展、初步实验数据以及装置优化方案,为将来设计和制备具有优良磁致旋光特性的磁表面等离激元复合纳米结构奠定基础。
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