氧还原反应作为燃料电池中重要的电极反应,但因其缓慢的动力学速率很大程度上限制了其长远发展。虽然贵金属催化剂能够很好地解决这一问题,但由于贵金属资源不仅稀少且价格昂贵,严重的限制了贵金属基氧还原催化剂的应用范畴。因此开发具有高性能、稳定性好以及价格低廉的非贵金属氧还原催化剂在燃料电池的实际应用中具有着极其重要的意义。共价有机骨架材料以易于调控的结构与大的比表面积一直受到了科研人员的青睐,在气体吸附、分子分离等领域均有很好的应用。而其特有的结构也恰恰为催化剂活性位点暴露的与介质传递提供了很好的帮助。本文主要通过以共价有机骨架材料为主体,进行过渡金属元素的掺杂,以此来制备氧还原性能优异的催化剂,其主要研究内容如下:以对苯二甲醛与三聚氰胺作为COP材料的有机配体,通过碳化过程调整制备有利于氧还原活性的孔道结构,再通过水热法对酞菁铁组分进行负载,高温碳化后得到氧还原催化剂。最后对催化剂的热解温度、金属掺杂的调控,以制备得到氧还原性能最优的电催化剂p-SNW-FePc-900。在0.1 MKOH条件下,催化剂表现出了具有竞争力的氧还原性能,其半波电位达到了 0.864V;除此之外,在稳定性方面依旧表现出色。其经过2000次CV循环测试后,催化剂的半波电位仅减小了 0.023 V,其稳定性已经媲美商用Pt/C。其次选取了 COP-4为主框架结构,通过一锅法将Fe/Co双金属元素引入到材料的内部结构中,这大大提高了活性组分的分散程度,使得催化剂的活性位点更好地暴露。而且在900℃的碳化过程也使得碳大量挥发,造就了更丰富的孔结构,为催化氧还原反应的进行提供了良好的场所。通过对反应的调控,对催化剂性能进一步优化。在0.1 M KOH条件下,催化剂表现出了良好的氧还原性能,其半波电位达到了 0.792V;且该催化剂催化的是四电子氧还原反应,产物只有水,使其成为极具潜力的氧还原电催化剂。因此这种以共价有机骨架材料为主体结构基于过渡金属掺杂合成的氧还原催化剂通过协同作用有效地提高氧还原催化活性与催化剂的稳定性,为制备出性能更加优异的氧还原电催化剂提供了思路。