论文部分内容阅读
化石燃料的燃烧过程会排放大量的氮氧化物(NOx),这种物质会引起大气的光学污染和化学污染,是空气中主要的污染物之一,其大量排放会造成十分严重的环境问题。氨选择性催化还原技术(NH3-SCR)是目前最常用、最有效的的氮氧化物排放控制方法。金属交换的SSZ-13沸石在NH3-SCR反应中展现出较高的催化性能。其中,Cu-SSZ-13相比Fe-SSZ-13表现出更优异的低温催化活性,但Fe-SSZ-13展现出比Cu-SSZ-13更高的水热稳定性及抗硫性,并且在H2O、SO2和O2存在下仍能保持较高的催化活性,被认为是具有实际应用前景的SCR催化剂。制备Fe-SSZ-13沸石传统方法为离子交换法或浸渍法,步骤繁琐,对于沸石上铁金属的负载量或存在状态难于控制。水热法是目前合成沸石材料最简单、最直接的方法。因此本论文研究采用水热合成法直接制备Fe-SSZ-13沸石,让铁组分直接参与到合成过程。本文使用水热法直接合成了Fe-SSZ-13沸石,并研究了其晶化过程及合成条件。通过XRD、FT-IR、SEM、UV-Vis、H2-TPR等一系列表征手段,得到如下结果:(1)使用水热法能够直接合成出Fe-SSZ-13沸石。铁的引入,不改变SSZ-13沸石的晶化过程,并且所得的Fe-SSZ-13沸石具有较高活性的铁物种,如单体[Fe-(OH)2]+和二聚体[HO-Fe-O-Fe-OH]2+。将所得沸石材料经过焙烧后可直接用于催化NH3-SCR反应,在300450°C范围内NO的转化率接近100%,表明水热法直接合成的Fe-SSZ-13具有良好的催化活性。(2)不同的原料对Fe-SSZ-13沸石的合成存在影响。分别使用NaOH、KOH为碱源,发现K+有助于硅铝的结合,能够使沸石的产率得到提高。而Na+能够促进硅铁的结合,使产品沸石上铁物种分布得到改善。(3)水热法直接合成的Fe-SSZ-13沸石上的铁物种种类受到多种因素的影响。凝胶前驱体配置时铁在铝之前加入可以保证硅铁的充分络合,使铁最终以高活性的铁状态负载在沸石的骨架上。沸石焙烧处理时焙烧的温度、时间、方式等因素均会影响影响所得沸石产品上的铁物种分布,使用多段程序快速升温能够在保护铁物种的同时脱除模板剂,从而制得在SCR反应中具有良好催化活性的Fe-SSZ-13。