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全球气候变暖已成为当今世界面临的重大环境问题之一,应对全球气候变暖,关键在于控制人为二氧化碳(CO2)的排放,尤其是控制燃煤电厂烟气中的CO2排放。有机胺吸收法是目前较为常用且成熟的CO2捕集方法。但传统有机胺法再生能耗高,发展受到了限制。两相胺吸收剂具有显著的节能潜力,近年来受到研究者们的广泛关注。该类吸收剂在吸收CO2后能发生相变,CO2主要富集在其中一相,因此通过相分离可减少需再生的富液量,进而大幅降低再生能耗。本论文旨在研究新型两相胺吸收剂用于CO2捕集,并从新型两相胺的CO2捕集性能、反应机理、体系调控、动力学特性以及再生能耗等方面展开探索。论文的主要研究工作和结果如下:(1)利用多级胺二乙烯三胺(DETA)和叔胺五甲基二乙烯三胺(PMDETA)构建了新型两相胺吸收剂。DETA-PMDETA(5 mol/L(M),1:4)两相胺的CO2负荷可达0.613 mol CO2/mol胺,其中99.7%的CO2富集于溶液下层,且下层体积仅占吸收剂总体积的57%。反应机理研究表明,DETA不仅可作为CO2吸收促进剂,同时决定了体系的吸收容量,而PMDETA则主要参与反应中的去质子化过程。相变机制表明,CO2产物在PMDETA中溶解度有限,且其密度大于PMDETA,因而迁移至溶液下层,PMDETA则迁移至上层。(2)针对DETA-PMDETA两相胺富液粘度较大和再生性能欠佳的问题,引入了2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP)作为调控剂对两相胺进行调控。通过组分优化,确定了0.5 M DETA+1.5 AMP+3 M PMDETA(0.5D1.5A3P)为最佳两相胺体系。基于多种表征手段,探明了AMP对两相胺的调控机制:在DETA-PMDETA体系中,CO2吸收产物主要为DETA-氨基甲酸盐。引入AMP,可使大量产物以HCO3-/CO32-形式存在。HCO3-/CO32-不易形成氢键,且比DETA-氨基甲酸盐易分解。因此,引入AMP构建DETA-AMP-PMDETA体系能有效降低两相胺富液粘度,并提高其再生性能。此外,由于AMP的存在,吸收剂在再生时自由质子可通过多种途径产生,促进了DETA-氨基甲酸盐的分解。(3)基于“两性离子机理”和“双膜理论”,建立了单组分DETA、AMP、PMDETA溶液和DETA-AMP-PMDETA两相胺吸收CO2的动力学模型。与单组分胺溶液吸收CO2的动力学对比,发现DETA-AMP-PMDETA两相胺吸收CO2的反应速率主要由DETA和AMP决定。另外,两相胺体系中PMDETA分子会发生群聚,因而形成PMDETA簇,PMDETA群簇的形成对体系吸收CO2有一定限制作用。两相胺吸收CO2的动力学特性可用简单的拟一级动力学模型描述,通过模型预测得到的总反应速率常数kov,mix与实验值具有良好的吻合度。(4)利用简易的再生塔模型对再生能耗进行评估,结果表明,利用两相胺捕集CO2可大幅降低再生能耗。0.5D1.5A3P两相胺可将再生能耗降至1.83 GJ/ton CO2,相比于传统MEA吸收剂降低了52%。两相胺较低的再生能耗主要归因于其较低的再生显热和潜热。本文所研究的两相胺吸收剂具有良好的CO2捕集性能,并兼具低再生能耗的优点,可望为高效低耗的CO2捕集提供新的吸收剂选择。