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木质纳米纤维素固有的柔韧性、优异的成膜能力和分散性以及吸液性使其成为构筑柔性储能电极材料的理想骨架/基底材料,从而吸引了广大科研工作者的研究兴趣。然而,木质纳米纤维素基柔性电极存在结构稳定性差、机械强度不够和能量密度低等不足,严重地制约其在高性能柔性超级电容器的高效应用。针对上述问题,本论文围绕木质纳米纤维素基柔性电极材料的结构与性能进行优化设计及其在高能柔性超级电容器的高效应用展开研究。主要研究内容有:1.提出了一种简单而有效的通过碳纤维增强来提高纳米纤维素/多壁碳纳米管杂化气凝胶结构稳定性和导电性的策略。本文中,一方面碳纤维有效的提高了电极的导电性能,较之未采用碳纤维增强的纳米纤维素/多壁碳纳米 ·管杂化气凝胶,碳纤维-纳米纤维素/多壁碳纳米管杂化气凝胶的电荷转移阻抗(Rct)由8.5Ω减少至3Ω。另一方面碳纤维对杂化气凝胶的三维多孔网络结构起到了明显的增强作用,为后续引入高比容量的赝电容电化学物质(如金属氧化物、导电聚合物等)提供了有利的平台。以碳纤维-纳米纤维素/多壁碳纳米管杂化气凝胶作为载体,通过简单易行的湿化学反应原位负载纳米MnO2活性物质。当反应时间为3h时,该电极材料具有高的MnO2负载量(2.64mg/cm2)和优异的电化学性能。电化学结果表明,在1mA/cm2下的面积比容量高达1744.5 mF/cm2,且在40 mA/cm2的高电流密度下容量保持率为52.3%。与此同时,通过拓展这种策略制备的碳纤维增强的纳米纤维素/多壁碳纳米管/活性炭(CF-CNF/MWCNT/AC)杂化气凝胶作为匹配的负极材料,成功组装了一种电压窗1.8V、具有优异循环性能和能量密度高达8.93 mWh/cm3的柔性全固态非对称超级电容器。2.提出了一个简单且可扩展的“由下而上”策略,利用一维的纳米纤维素(CNF)优异的分散和增强作用,将其与一维的多壁碳纳米管(MWCNT)和二维的氧化石墨烯(GO)重新自组装,然后借助冷冻干燥和蒸汽还原制备了一种具有三维多孔网络结构的纳米纤维素/多壁碳纳米管/氧化石墨烯(CNF/MWCNT/RGO)杂化气凝胶。随后通过溶剂热反应在CNF/MWCNT/RGO杂化气凝胶中原位嵌入Fe3O4纳米粒子,成功制备出高性能的纳米纤维素/多壁碳纳米管/还原氧化石墨烯/四氧化三铁(CNF/MWCNT/RGO/Fe3O4)柔性负极材料。研究结果表明,Fe3+浓度为0.08mol/L时该柔性电极材料的Fe3O4纳米粒子的负载量高达4.93 mg/cm2,所制备的纳米纤维素/多壁碳纳米管/还原氧化石墨烯/Fe3O4负极材料在1mA/cm2电流密度下的显示出高达1193 mF/cm2的面积比电容,为目前所报道的Fe3O4基材料的最大面积电容量。此外,通过优化将该柔性负极与CF-CNF/MWCNT/MnO2正极相匹配,成功研制出一种电压窗为1.8V、能量密度达2.35 mWh/cm3的柔性全固态非对称超级电容器。上述研究为我们利用木质纳米纤维素合理设计和制备优异电容性能的柔性非对称超级容器电极材料提供了新的策略,并可扩展其在便携式和可穿戴电子领域的广泛应用。