天然铀系衰变链中母体和子体核素的放射性不平衡特征及其衰变周期,可以用于从不同的时间尺度研究水环境中的物质循环、滞留、输送、归宿等过程,对于更好地理解全球生物地球化学循环具有重要作用。由于环境中母体铀含量是衡量子体不平衡程度的标准,因此,掌握水环境的铀时空分布特征及其变化规律是使用铀系核素进行生物地球化学过程研究的前提条件。其中,河口海岸带环境条件复杂,使得铀的地球化学行为和输运特征发生改变。进而,理解陆源淡水-海水混合区对铀行为的影响是更好地利用铀系核素示踪环境过程的关键。本论文选取长江口和海南老爷海作为研究区域,分析长江口各个结构单元（淡水端元、咸淡水混合区和潮间带）以及老爷海的铀浓度和234U/238U 比值的时空分布,研究河口海岸带溶解态铀的非保守行为,揭示河口海岸带颗粒态铀的释放过程、再循环海水排放和氧化还原环境等因素对溶解态铀地球化学行为的影响。（一）通过分析2010年1月至2011年12月期间每月采集的长江口淡水端元表层水体中的溶解态铀和常量离子浓度,计算输入河口区的溶解态铀通量,探讨长江溶解态铀的主要来源及其在迁移过程中的控制因素。结果表明:长江口淡水端元溶解态铀的浓度范围为（1.32-4.06）nmol/L,呈现出枯季浓度高、洪季浓度低的季节变化,溶解态铀浓度和月径流量呈现负相关性（r=-0.83,p<0.05）;水体234U/238U活度比值在洪季和枯季分别为1.374±0.007和1.424±0.007,均处于全球较高水平。长江的溶解态铀与钠、镁和碳酸氢根离子均呈较好的正相关性,说明碳酸岩和蒸发岩风化共同构成长江溶解态铀的主要来源。长江中溶解态铀的累积和迁移过程在洪季和枯季分别受到磷酸根和碳酸根配体的控制。长江输入河口的溶解态铀年通量为（2.3±0.2）×106 mol/yr,占全球河流总量的10%,远高于径流量对全球贡献的比例2.4%。（二）通过对2011年7月、2012年3月和7月、2013年3月和8月、2014年1月采集的长江口咸淡水混合区表层水体中溶解态铀浓度和234U/238U活度比值分析,发现长江口溶解态铀的非保守行为既存在季节变化,也存在年际变化:1)2011年7月和2012年7月的洪季航次观测到长江口的溶解态铀在保守线附近波动,但234U/238U 比值与保守值相比系统升高,表明长江口呈现溶解态铀的“伪保守”行为;但是,2013年8月的洪季航次观测到溶解态铀在整个盐度梯度上发生清除。2)在枯季（2012年3月、2013年3月和2014年1月）,低盐度区溶解态铀呈现出与保守值一致或者高于保守值的现象,而234U/238U比值统一低于保守值,说明存在溶解态铀的“伪保守”行为;相反,中高盐度区溶解态铀呈现过剩现象,234U/238U 比值落在保守线上,过剩铀浓度与悬浮颗粒物浓度具有强正相关性（r=0.95,p<0.01）,说明悬浮颗粒物很可能是过剩铀的主要来源。表层沉积物连续提取实验结果表明,颗粒物可解吸态铀和碳酸盐结合态铀组分共能释放2.0 μmol/kg颗粒态铀进入长江口水体;这部分颗粒态可释放铀具有低234U/238U比值,引起水体的234U/238U比值低于保守值。而中高盐度区,水体和颗粒物可释放铀的234U/238U比值趋于一致,很可能是铀在水相和颗粒相之间频繁交换的结果。长江口颗粒态铀释放通量为（1.2±0.4）×105 mol/yr。（三）2012年10月至2013年10月期间,分季节采集崇明东滩出露期的上覆水、间隙水,和涨落潮期间的潮沟水样品,通过分析溶解态铀浓度、SO42-/Cl-摩尔比值和溶解氧等参数,探讨潮滩沉积物对长江口水体溶解态铀的影响。潮滩出露期间,上覆水主要呈现溶解态铀的过剩现象;过剩铀浓度在0.25-17 nmol/L之间,并且随着SO42-/Cl-摩尔比值升高而升高,说明沉积物向上覆水释放铀的过程与硫化物氧化过程同时发生;除了在夏秋季节,中潮滩的上覆水体呈还原环境且过剩铀水平降低,沉积物中硫的氧化过程与铀释放过程无关。间隙水垂向剖面上出现次表层（即-5 cm层）溶解态铀峰值,进一步说明溶解态铀由间隙水向上覆水扩散。落潮期间,潮沟水体过剩铀浓度在0.17-6.4 nmol/L之间,说明落潮水体携带了潮滩出露期沉积物释放的铀进入长江口水体。（四）2014年4月采集海南老爷海表层水、间隙水以及周围地表径流和井水样品,通过对溶解态铀浓度和234U/238U比值进行分析,探讨海岸带澙湖环境因素对铀地球化学行为的影响。陆源淡水（河水和井水）的溶解态铀浓度平均值为0.107±0.003nmol/L,234U/238U比值平均值为1.050±0.035,均处于全球陆源淡水的低水平范围。通过对澙湖岸边沉积物中间隙水垂向剖面的时间序列观测,发现落潮到低潮憩期间沉积物可渗透层水体中溶解态铀浓度升高,说明地下水携带高浓度的溶解态铀流入澙湖,是澙湖水体溶解态铀过剩的主要原因;同时,由于不同盐度地下水样品的234U/238U 比=值均处于澙湖水体的保守混合线附近,且实测的澙湖水体234U/238U 比值与理论保守值一致,说明再循环海水是过剩铀的主要来源。通过非保守铀质量平衡模型估算,再循环海水向澙湖排放溶解态铀的速率为158±22 mol/d,还原环境造成溶解态铀的清除速率为92±3 mol/d,潮汐循环过程中向外海输出溶解态铀的速率为66±9 mol/d。综上所述,本论文将高精度234U/238U比值的示踪作用应用于陆源淡水-海水混合区,展示了陆海界面溶解态铀的非保守行为,进行了溶解态铀的源汇分析,估算了溶解态铀的添加通量,探究了使用铀同位素评估再循环海水排放量的方法。另外,通过连续两年每月一次对长江口淡水端元的观测,精确估算了由长江输入河口区的溶解态铀年通量。研究结果表明,河口区溶解态铀行为受颗粒态铀释放过程的显著影响,而海岸带更多受到其它因素的影响（如再循环海水排放过程）。由此,本研究拓展了对河口海岸带铀地球化学行为控制因素的理解,以期为使用放射性不平衡手段进行物源示踪、物质迁移速率评估和地球年代学研究提供参考依据和理论储备。