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石墨烯作为一种二维碳纳米材料,具有诸多优异性质,能够满足多种应用对新材料的需求。同时,许多实际应用需要成本低、可大量制备、宏观体相的石墨烯材料,唯有如此,才能够既充分发挥石墨烯优异的本征性质,满足使用需求,同时又进一步将石墨烯材料的应用实际化和广泛化。在本论文中,我们基于这些思考,以能够大量制备的氧化石墨烯为原料,以应用场景对材料的要求为导向,充分发挥石墨烯自身的特点,制备得到了数种形貌、结构、性质均有所差别又满足需求的基于石墨烯的宏观体相材料,并研究了这些材料作为电极材料在锂离子电容器以及作为功能材料在光致驱动等领域的应用及表现。 1.正负极均基于石墨烯材料的高性能锂离子电容器的设计与性能研究。我们研究了以氧化石墨烯和酚醛树脂前体作为原料制备得到的基于石墨烯的多孔体相材料PF16在锂离子电解液中的电化学表现,其作为一种优秀的电化学双电层电极材料适合充当锂离子电容器的正极。我们利用氧化石墨烯薄膜的光致还原制备得到了石墨烯材料FRGO,并发现其具有储锂容量大,倍率性能好,库伦效率高,循环寿命长等特点,适合作为锂离子电容器的负极材料。利用PF16和FRGO分别作为正极材料和负极材料装配得到的锂离子电容器,最大工作电压可达4.2V,能量密度可达71.5~148.3Wh/kg,功率密度可达141~7800W/kg,3000周完全充放电循环后容量保持率约80%。这种基于石墨烯的锂离子电容器全面而优异的表现使其在诸如消费电子产品和混合电动车等领域具有广泛的潜在应用价值。 2.三维化学交联石墨烯宏观体相材料的制备及其光致驱动效应的研究。我们使用氧化石墨烯作为原料制备得到了一种多功能化的三维化学交联的宏观体相石墨烯材料——石墨烯海绵,其具有超高的孔隙率,比空气更小的密度以及优异的机械性能。真空环境下,宏观的石墨烯海绵在瓦特级别的激光的照射下能够被水平推动甚至竖直举起,也能够高速旋转。使用足够光强的短弧氙灯以及聚焦的普通太阳光,同样也能够达到类似的效果。我们发现石墨烯海绵的运动速度/高度/转速等都与光的功率以及光的波长之间存在着定量关系。在上述结果的基础上,我们对这一新颖现象的机理进行了研究。我们认为石墨烯海绵这一体相材料可以看作是由数以百万计的相互绝缘相互孤立的悬空的石墨烯片“加和”在一起的宏观材料,不同于一般的体相石墨材料,作为结构单元的石墨烯片层之间没有强相互耦合,而是保留了石墨烯众多的优良、独特的性能,包括其独特的能带结构和特异的光电性质等。也正是由于这些原因使得我们获得的石墨烯体相材料在光的照射下能够有效地吸收光子,并依照类 Auger效应发射大量电子从而获得反作用并驱动样品。这一工作能够作为实例,启发如何利用其它的二维材料来开发具有特殊性质的宏观体相材料的相关工作。同时,其也能应用于诸如电子发射源、光检测装置、宏观尺度的光操纵、空间飞行器的直接光驱动等具体实用领域。 3.(2,2)碳纳米管的制备。我们利用有机模板剂分子二丙胺在分子筛孔道中的高温热解提供碳源,首次在SAPO-41分子筛以及AlPO4-41分子筛的孔道中制备得到了极小直径的(2,2)单壁碳纳米管。实验结果表明,在得到相同质量和密度的(2,2)碳纳米管阵列的前提下,此方法对使用的分子筛晶体质量要求更低,对实验设备真空度的要求也更低。生长在分子筛有序孔道中的(2,2)碳纳米管尺寸均一、取向相同,可以看作是理想的一维量子线阵列,具有多种潜在的研究价值。与此同时,(2,2)单壁碳纳米管也有望作为原料来合成理论预测的完全由sp3碳构成的新型碳结构Tubulanes。