【摘 要】
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二次电池是重要的电化学储能设备,在电能储存和可再生能源高效利用中发挥着重要作用。锂离子电池是常见的储能设备,但已接近其能量密度极限,同时原材料的资源匮乏也影响了其可持续性。锂硫电池具有2600 Wh kg-1的高能量密度,在储能和交通领域具备巨大的应用潜力,是下一代电池的关键技术。然而,锂硫电池的实用化还面临着动力学缓慢、多硫化物的穿梭效应等技术难题。针对上述难题,本文分别制备了碳基MoS2异质结
【基金项目】
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国家自然科学基金（项目号:22075033,U21A20312和9134301）；
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二次电池是重要的电化学储能设备,在电能储存和可再生能源高效利用中发挥着重要作用。锂离子电池是常见的储能设备,但已接近其能量密度极限,同时原材料的资源匮乏也影响了其可持续性。锂硫电池具有2600 Wh kg-1的高能量密度,在储能和交通领域具备巨大的应用潜力,是下一代电池的关键技术。然而,锂硫电池的实用化还面临着动力学缓慢、多硫化物的穿梭效应等技术难题。针对上述难题,本文分别制备了碳基MoS2异质结夹层材料和硫正极材料用于锂硫电池:前者着眼于“吸附-催化”双功效夹层材料的开发,后者着力于三维离子/电子导通网络的构建,以期望提升电池的电化学性能。具体的研究内容如下:（1）碳基1T MoS2-MnO2异质结夹层用于高载量的锂硫电池。通过两步水热法,制备了具有“吸附-催化”双功效的夹层材料1T MoS2-MnO2/CC。MnO2纳米片能够提供丰富的多硫化物吸附位点,1T MoS2纳米片高导电性和催化活性能够加速电子传输并促进多硫化物的催化转化。XRD、XPS及TEM材料表征证实了异质结材料的成功合成,DFT计算表明异质结界面存在着强烈的相互作用,该作用有利于增强材料对多硫化物的吸附,促进多硫化物的转化沉积。1T MoS2-MnO2/CC夹层组装的电池,在0.5 C的放电倍率下,首圈放电容量可达1044 m Ah g-1,经过1000圈的循环,电池容量剩余546 m Ah g-1,每圈表现出较低的0.048%的衰减率。在5.5mg cm-2高硫载量、0.2 C的放电倍率下,电池经过100圈循环后容量为762.3 m Ah g-1,容量保持率82.9%。（2）碳基MoSe2-2H MoS2异质结硫正极用于大倍率的锂硫电池。以石墨烯为基底,通过气相沉积法制备了MoSe2-2H MoS2@r Go。2H MoS2能够降低锂离子的扩散能垒并促进其快速扩散;MoSe2良好的导电性也有助于电子的快速传导,两者与石墨烯构建了三维的离子/电子高速导通网络,2H MoS2和MoSe2可以协同催化提升电池性能。通过对称电池的CV测试和GITT测试,验证了该类异质结材料能够加速多硫化物的转化反应,降低电池充放电过程中的电荷阻抗。MoSe2-2H MoS2@r Go异质结硫正极材料组装的电池,1 C的放电倍率下,首圈放电容量为950.0 m Ah g-1,400圈循环后,容量剩余569.2 m Ah g-1。2 C的放电倍率下,电池表现出841.9 m Ah g-1的首圈放电容量。在3 C的放电倍率下,电池首圈放电容量为813.0 m Ah g-1,800圈循环后,容量剩余331 m Ah g-1,每圈容量衰减0.074%。
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