【摘 要】
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近年来,地沟油处理和处置问题日益严重,地沟油处理不当会对环境构成巨大威胁。地沟油的主要成分甘油三酯是一种极具发展潜力的可再生清洁资源,通过水热催化脱氧工艺将地沟油转化为可再生生物燃料——绿色柴油为解决这一问题提供了新的思路。但是地沟油中含有金属离子和调味料等许多杂质,这些杂质对水热催化制备绿色柴油的产率和催化剂的影响尚没有明确定论,对将来开展工业化生产来说是一个盲点和难点。因此,研究地沟油中的杂质
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近年来,地沟油处理和处置问题日益严重,地沟油处理不当会对环境构成巨大威胁。地沟油的主要成分甘油三酯是一种极具发展潜力的可再生清洁资源,通过水热催化脱氧工艺将地沟油转化为可再生生物燃料——绿色柴油为解决这一问题提供了新的思路。但是地沟油中含有金属离子和调味料等许多杂质,这些杂质对水热催化制备绿色柴油的产率和催化剂的影响尚没有明确定论,对将来开展工业化生产来说是一个盲点和难点。因此,研究地沟油中的杂质在水热催化脱氧制备绿色柴油时的影响对优化生产工艺、提升产品品质和进一步开发优质催化剂具有重要意义。本文围绕地沟油水热催化脱氧制备绿色柴油工艺展开系统研究,选取了两种活性较好的催化剂（Ru/C和Pt/C）,来探究地沟油中共存杂质对水热催化脱氧过程的影响,包括对绿色柴油产率的影响和对催化剂活性的影响,分析了利用实际地沟油制备绿色柴油的可行性。本文的具体工作内容概括如下:首先,筛选了反应条件,确定在反应温度330 oC、反应时间1 h、顶空气体1MPa H2的条件下,以硬脂酸+甘油（摩尔质量比为3:1）为模型物质来探究杂质对Ru/C水热催化地沟油制备绿色柴油的影响。通过投加0.13 mmol阴离子、阳离子和调味料等不同杂质的实验表明大多数杂质对绿色柴油的制备几乎没有影响,只有少部分杂质如Cl-和Cu2+会抑制反应,加入杂质Cl-或Cu2+后液体烷烃(C8-C20)的碳收率从52.7 C%分别下降至43.9 C%和19.8 C%。通过重复实验和一系列催化剂表征发现,反应中加入杂质Cl-会生成Ru Cl3使催化剂中毒,而杂质Cu2+会覆盖催化剂上的活性位点,降低催化剂活性。它们不是催化剂失活的唯一原因,载体结垢和塌陷、积碳、烧结和浸出等各种因素共同导致催化剂失活。使用实际油脂进行水热催化制备绿色柴油时,发现使用地沟油和植物油得到的产品收率几乎相同。地沟油中的杂质对反应过程没有太大影响,可能是各种杂质相互制衡的结果,也可能是抑制性杂质含量太少的原因。然后,在相同的反应条件下探究了杂质对Pt/C催化地沟油水热脱氧制备绿色柴油的影响。研究结果表明大多数杂质对绿色柴油的制备几乎没有影响,只有杂质Zn2+和Cu2+对Pt/C催化脱氧反应有明显的抑制作用,Zn2+和Cu2+参与反应时,液体烷烃(C8-C20)的碳收率分别下降了60.6 C%和64.9 C%。通过重复实验和一系列催化剂表征发现,载体结垢和塌陷、积碳、烧结和浸出等各种因素共同导致催化剂失活。特别地,加入杂质Zn2+会改变催化剂载体表面的C=O和C=C之间的吸附竞争,或通过与金属Pt之间的相互作用毒害催化剂上的活性位点。而加入杂质Cu2+会产生一些Cu氧化态物质覆盖催化剂的活性位点,从而降低催化剂的活性。实际地沟油用于Pt/C催化脱氧时也表现出良好的效果,杂质似乎没有对它产生额外的影响。综上,本文阐明了杂质对Ru/C和Pt/C催化地沟油水热脱氧制备绿色柴油的影响,这为将来利用地沟油制备绿色柴油的工业化生产提供了理论支持,也为进一步优化水热催化脱氧工艺、提升绿色柴油品质和开发环保、经济、高效、稳定、易再生的催化剂带来了新的启发。
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