硅酸三钙(Ca3Si05),即C3S,经异离子掺杂后所形成的固溶体,被称为阿利特(Alite),它是水泥熟料的主要矿物组成,决定着水泥熟料的关键性能。C3S和阿利特晶型结构的多样性和复杂性,使其成为国际上无机材料结构研究中最富有挑战性的基础问题之一。一般认为,根据温度和所掺杂质的不同,C3S共有7种晶型：T1-T2-T3(三斜相)、M1-M2-M3(单斜相)和R(菱方相)。目前,虽已建立了T1、M1、M3和R晶相的结构模型,但仍存争议,而T2、T3和M2晶型结构至今还未确定。本文在已有的文献基础上,根据群表示理论和晶体结构学原理,利用Si-O4四面体和O-Ca6八面体空间最可机联结方式,构建出C3S基本亚晶胞(类反钙钛矿结构)。在此基础上,结合已有的结构模型,分析了其中的内在联系,整理出一整套完备的分析C3S结构的方法,将现有的结构模型统一起来,据此推演出从R到M3、 M2、 M1、T3、 T2、 T1各晶型超晶胞,从而一揽子解决C3S晶体结构及演化规律。并对上述结构模型进行了理论XRD的模拟分析,从静电势、晶格能以及第一性原理计算角度对结构模型进行了验证和结构优化,通过对比文献及实验结果的分析,完成实验和理论互证的微结构表征。这对实现水泥高胶凝性相优化匹配、提高熟料性能和降低烧成能耗意义重大。