【摘 要】
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现如今温室效应正从不同方向影响着我们的日常生活,能源的大量使用是温室气体排放的主要源头,交通运输是能源消耗和温室气体排放的重点领域之一,随着接下来几年人员以及货物流动性的增加,温室气体的排放量也只增不减。氢能储运的安全性以及对成本的控制也是当今社会的一大挑战。而二氧化碳甲烷化反应能够将二氧化碳和氢气转换成更容易存储的甲烷,能够实现对二氧化碳的充分再利用、解决氢能储运成本高的问题。镍基催化剂广泛用于
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现如今温室效应正从不同方向影响着我们的日常生活,能源的大量使用是温室气体排放的主要源头,交通运输是能源消耗和温室气体排放的重点领域之一,随着接下来几年人员以及货物流动性的增加,温室气体的排放量也只增不减。氢能储运的安全性以及对成本的控制也是当今社会的一大挑战。而二氧化碳甲烷化反应能够将二氧化碳和氢气转换成更容易存储的甲烷,能够实现对二氧化碳的充分再利用、解决氢能储运成本高的问题。镍基催化剂广泛用于二氧化碳甲烷化反应,但镍含量较高时催化剂容易发生镍颗粒团聚的现象,影响催化剂的二氧化碳甲烷化活性。溶液燃烧法有着制备装置简单、成本低、反应速率快和预热温度相对较低等一系列的优点,但在催化剂的制备时容易出现催化剂比表面积相对较低的问题。本文以研究较高比表面积和高活性的催化剂为目的,利用盐辅助溶液燃烧法和硅溶胶辅助溶液燃烧法制备了不同类型的镍基催化剂,并考察其物化结构以及对反应的催化效果,主要内容如下:1.采用盐辅助溶液燃烧法制备50%Ni-Ce O2催化剂,即在普通溶液燃烧法制备过程中掺入一定量的Na Cl后洗净,在催化剂内保留下介孔结构,在n（Na Cl）/n（Ni+Ce）=0.5时获得低温下催化剂的最佳活性,催化剂在250℃时二氧化碳转化率（9.9%）为普通溶液燃烧法制备催化剂的近三倍。并用XRD、BET、TPR、TPD以及TEM对催化剂进行表征来分析催化剂的结构性质,催化剂具有不规则介孔结构,Na Cl的加入降低了催化剂的粒径,使催化剂在高镍含量的催化剂同时也具备了较大的比表面积。2.当Ni含量继续增加,同时采用硅溶胶对溶液燃烧法进行辅助,研究仅向内添加少量的Y2O3、Ce O2、La2O3和Zr O2时催化剂的活性以及物化性质,此时催化剂展现出介孔反负载的架构状态,后对五组催化剂进行了不同的表征,表征结果可以分析出金属氧化物的加入使得催化剂出现粒径减小的状态、同时催化剂确实具有丰富的介孔结构,金属与载体之间的相互作用使得催化剂的还原温度提升,催化剂具有表面缺陷密度较大高分散的镍表面去对氢进行化学吸附,使得催化剂是活性得到大幅度提升。
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