CeO2-La2O3/γ-Al2O3催化剂催化还原脱硫耐氧特性初步研究

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燃煤发电厂已成为我国大气SO2污染的第一大污染源,控制燃煤发电SO2污染已成为一个非常紧迫的问题。尽管已有各种脱硫技术,但还很不够理想。催化还原脱硫技术由于其具有回收单质硫的理想化环保特点,已引起国内外学者的密切关注和研究。本论文正是基于催化还原脱硫的思路,以期利用烟气中的CO将SO2还原为单质硫,在已有的研究基础上,进一步开展了镧和铈氧化物催化剂催化还原脱硫的耐氧实验研究。为了探索镧和铈氧化物催化剂催化还原脱硫的耐氧特性,催化剂的配比和制备是一个关键。本论文采用目前优选的浸渍法,在参考有关文献的基础上,设计制备了不同配比的单组分和复合组分的负载型CeO2/γ-Al2O3、La2O3/γ-Al2O3和CeO2- La2O3/γ-Al2O3催化剂,以供催化还原脱硫耐氧实验研究使用。本论文应用已制备好的各种配比的催化剂,在无氧条件下,考察了催化剂催化CO还原SO2反应的活化过程。然后将已活化的催化剂,进行了有氧条件下催化还原脱硫耐氧实验研究。分别研究了O2浓度、反应物浓度配比、催化剂用量、温度、载体粒径等对催化剂催化还原脱硫耐氧性能的影响,为考察催化剂的催化还原脱硫耐氧规律取得一系列有益的实验数据。研究表明,CeO2-La2O3/γ-Al2O3催化剂在无氧条件下对SO2脱除率可以达到98%。在有氧条件下,各种组分催化剂均会发生一定程度的中毒。但是通过改变催化剂的组成和提高反应温度可以提高催化剂的耐氧能力。并进一步发现失活时间随着催化剂用量的增加和CO比例的提高而延长,改变载体的粒径也可以提高混合组分催化剂的耐氧性能。通过实验现象发现这种中毒影响是部分可逆的,催化剂的结构并没有被彻底破坏。论文最后,将实验研究和理论分析相结合,初步探讨了CeO2/γ-Al2O3、La2O3/γ-Al2O3和CeO2-La2O3/γ-Al2O3催化剂催化还原脱硫在有、无氧条件下的催化机理和提高其耐氧的可能性。
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