单分子层因其超薄的厚度以及灵活的可调控性而具有诸多优异的特性,在很多领域都有广泛的应用。本文利用扫描隧道显微镜（STM）技术分别在大气环境下研究了铁/铜阳离子对2,4,6-三（4-羧基苯基）-1,3,5-三嗪（TATB）分子在高定向热解石墨（HOPG）表面的单分子层构效关系的调控效应和在超高真空环境下探究了水分子诱导对带不同官能团的对叠氮苯甲酸（ABA）分子、4,4"-二溴三联苯（DBTP）分子以及5,15-（二-4-乙炔基苯基）卟啉（DEPP）分子在金属单晶表面的单分子层构效关系的调控效应。具体研究结果如下:1.Cu2+/Fe3+离子通过O-Cu-O或O-Fe-O键与TATB分子配位,从而驱使单分子层由纯TATB时的蜂窝状氢键网络结构转变成金属-有机配位结构。有趣的是,当溶液中Cu2+离子浓度加倍时,一个Cu2+离子维持与两个COOH基团配位,但参与配位的COOH基团数量会加倍,从而导致配位结构的改变;而Fe3+离子浓度的增加则会导致每个Fe3+离子从与三个COOH基团配位转变为与两个COOH基团配位,进而导致配位结构的改变,表明调节混合溶液中金属离子的浓度,可以有效地调控HOPG表面上TATB金属-有机配位组装结构,这是很少有研究报导的。通过密度泛函理论（DFT）计算进一步证明了金属有机配位键是引入Cu2+/Fe3+离子后表面单分子层结构的主要驱动力。此研究结果表明,引入铁/铜阳离子可以有效地调控TATB单分子层构效关系。2.水分子会诱导引入水之前的ABA、DBTP和DEPP分子在金属单晶上形成的金属有机配位结构转变成无序结构或有序的氢键结构。沉积水分子会诱导ABA分子在Cu（110）表面上形成的有序N-Cu-N配位二聚体链结构转变成无序的结构,也能诱导DBTP分子在Cu（110）表面形成的有序C-Cu-C配位链结构转变成无序结构;随着水分子的沉积量增加,ABA分子在Cu（111）表面形成的风车状Kagomé-I金属配位结构会先转变成六角花瓣状氢键结构,再转变成另一种Kagomé-II氢键结构,且水分子的继续沉积不能诱导Kagomé-II结构的变化。足够量的水分子会诱导ABA分子在Ag（111）表面形成的风车状Kagomé金属配位结构和网格状氢键结构都转变成水参与的链状氢键结构。值得一提的是,通过水分子诱导和热处理可以分别对ABA分子在Cu（100）表面及DEPP分子在Ag（110）表面的单分子层结构实现可逆循环式的转变。ABA分子沉积在Cu（100）表面会先形成N-Cu-N配位二聚体链状结构,加热后会转变成一种星形N-Cu-N配位四聚体结构,而水分子的沉积可诱导星形N-Cu-N配位四聚体结构先转变成N-Cu-N配位二聚体链状结构;配位二聚体链状结构在水分子的诱导下会先转变成网格状氢键结构,然后再转变成水参与的线性氢键结构,该线性氢键结构加热后又会转变回网格状氢键结构;DEPP分子在Ag（110）表面会形成有序密堆结构,加热后形成C-Ag-C金属配位链状结构,沉积的水分子会诱导转变回有序密堆结构。这些结果表明水分子能对单分子层的构效关系实现调控,甚至能通过水分子诱导和热处理方式对某些表面单分子层结构实现可逆循环式的转变。