【摘 要】
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电Fenton反应是指在酸性条件下,溶解氧在阴极的表面经还原反应原位生成过氧化氢,然后与溶液中投加的或者再生的亚铁离子发生Fenton反应产生活性自由基以达到降解污染物的目的。电Fenton反应很大程度上依赖于阴极材料的性能。本研究为提高阴极材料的电催化活性,分别制备了掺杂蒽醌分子聚吡咯和聚苯胺导电聚合膜修饰的碳毡阴极,结合电化学性能测试和物理表征分析修饰后材料的电催化性能。并将其作为电Fento
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电Fenton反应是指在酸性条件下,溶解氧在阴极的表面经还原反应原位生成过氧化氢,然后与溶液中投加的或者再生的亚铁离子发生Fenton反应产生活性自由基以达到降解污染物的目的。电Fenton反应很大程度上依赖于阴极材料的性能。本研究为提高阴极材料的电催化活性,分别制备了掺杂蒽醌分子聚吡咯和聚苯胺导电聚合膜修饰的碳毡阴极,结合电化学性能测试和物理表征分析修饰后材料的电催化性能。并将其作为电Fenton体系中的阴极,考察亚铁离子浓度、外加电位、p H值等参数对Fenton反应降解罗丹明效率的影响,并初步探究降解反应过程中的机理。本次实验第一部分采用恒电压法和循环伏安法制作了蒽醌磺酸盐（AQS）掺杂的聚吡咯（PPy）薄膜的碳毡电极。电化学性能测试和物理表征结果表明经导电聚合物和蒽醌修饰后的碳毡电极的电化学性能有了明显的提高,并且循环伏安法10个周期制备的电极（10-CV）性能优于恒电压法制备的电极（TPED）。然后进一步以修饰前后的电极为阴极材料应用于电Fenton体系中,实验结果表明10-CV电极实现最佳降解率的实验条件为:外加电压为-0.4 V（vs Ag/Ag Cl参比电极）、p H=2、0.01mmol·L-1 Fe2+,并且在该实验条件下对罗丹明的降解率可以达到99.77%,试验后的溶液基本为无色。而TPED电极实现最佳降解率的实验条件为:外加电压为-0.8V（vs Ag/Ag Cl参比电极）、p H=2、0.01 mmol·L-1 Fe2+,并且在该实验条件下对罗丹明的降解率为93.85%,电催化性能稍逊于10-CV电极。七次连续的重复性实验结果显示10-CV电极七次重复性实验的平均降解率为99.49%,降解率无较大变化。而TPED电极经七次重复性实验降解率变化较为明显,最后一次实验的降解率仅为84.81%,较初次实验降解率有明显的降低。本次实验第二部分制备了掺杂蒽醌分子的聚苯胺复合膜碳毡电极（AQS/PANI/CF）。电化学性能测试和物理表征结果表明修饰后的碳毡电极的电化学性能有了明显的提高。在相同体系中以AQS/PANI/CF电极为阴极对罗丹明B的降解率是空白碳毡为阴极的10倍,降解率达到98.56%。AQS/PANI/CF电极为阴极体系实现最佳降解率的实验条件为:外加电压为-0.5V、p H=2、0.01 mmol·L-1 Fe2+。对修饰后电极进行连续重复性实验,结果证明AQS/PANI/CF电极具有良好的稳定性,平均降解率可以达到96.54%。最后,通淬灭实验和EPR测试的结果表明,在蒽醌修饰阴极材料的电Fenton体系中,溶解氧先被吸附在阴极表面,修饰后电极表面的AQS分子能有效地促进电子转移到O2中产生·O2-。首先蒽醌从阴极接收电子形成半醌基团(SQ·-),随后SQ·-作为电子供体能够使得O2经单电子还原产生·O2-。产生的·O2-在蒽醌分子的催化下进一步转化形成H2O2。因此,蒽醌（AQS）通过可以催化溶解氧的两电子还原产生过氧化氢。生成的H2O2与添加的亚铁离子反应生成羟基自由基,从而有效地分解有机物。
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