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多铁性复合材料同时具有铁电性和磁性,更为重要的是,铁电性与磁性之间存在磁电耦合效应,从而可以实现铁电性和磁性的相互调控。研究小型化、高储能、多功能的复合材料,是现代社会快速发展的需求,也是近年来科学工作者的研究热点。复合材料不仅保留了各组元的物理性质,而且由于各组元之间的耦合作用,显示出比单一组元更优越的性质。因此,研究复合材料的电学、磁学性能具有十分重要的意义。本文以探索具有高介电常数和磁性能的复合材料为目的,高介电材料意味着具备更大电容量甚至极化能力,而介电性与磁性的兼容及耦合则意味着材料功能集成化的实现,这对电子元器件的发展有着非常重要的意义。以材料的复合效应为指导,提出了采用具有优良压电和铁电性能材料为基础,通过掺杂提高介电性能和磁性的新方法,突破了复合高介电常数通常以金属为导电相的限制,并为以后研究磁电耦合效应打下了基础。
本文首先利用固相烧结法合成多铁性复合材料。铁磁相使用BiFeO3和CoFe2O4(以下简称BFO和CFO),铁电相使用PbZr0.52Ti0.48O3(以下简称PZT),然后按一定质量百分比烧结制备出了(BiFeO3)x(PbZr0.52Ti0.48O3)1—x(x=0.1、0.2、0.3、0.4、0.5、0.6、0.7、0.8、0.9)和(CoFe2O4)x(PbZr0.52Ti0.48O3)1—x(x=0.1、0.2、0.3、0.4、0.5、0.6、0.7、0.8、0.9)致密陶瓷。通过密度和X射线衍射(XRD)分析表明,在整个烧结过程中BFO和PZT、CFO和PZT两相能够相互共存,两者之间没有发生化学反应产生杂质或中间相。铁磁相BFO、CFO为半导体而铁电相PZT为绝缘体,两者的复合使得高介电常数的产生,但复合陶瓷的介电行为随着两相比例的变化而有所不同。随着铁磁相和铁电相含量的靠近,或者温度的升高或是测试频率的降低,复合陶瓷的介电常数都会迅速的增大。通过对复合材料的介电频谱图、介电温谱图和频谱——温谱综合图的分析发现,1KHz、200℃条件下,BFO-PZT样品的介电常数在x=0.6处取得最大值20000,介电损耗受温度和频率的影响也很明显。压电性能方面d33在x=0.5处取得最大值275pC/N。由于BFO的反铁磁性,在磁滞回线测试中没有发现极化强度和矫顽力的存在。CFO-PZT样品中同样在x=0.6处介电常数取得最大值35000,但同时伴随着较高的介电损耗。压电性能方面出现了两个峰值,d33在x=0.2处取得最大值245pC/N。磁性能方面测得了饱和的磁滞回线,但剩余极化强度和矫顽力都随着x值的减小而减小,没有显著提高磁性能。由此可见,通过铁磁相和铁电相的互掺,在介电、压电等方面得到了显著的提高,磁性能方面变化还有待于进一步研究。