电催化CO2还原（CO2RR）是CO2资源化利用的有效手段,为实现碳中和目标提供了一种极具潜力的途径。另外人口的不断增长,使得粮食所需增加,这就涉及到肥料的使用,自然界通过“雷雨发庄稼”造福人类。尿素是含氮量最高的最重要的氮肥之一,因此开发尿素产业具有重要意义。本论文主要围绕碳电化学还原和氮电化学还原,合成基本化学生产的原料—烃及烃的衍生物,主要研究内容如下:1、由于金属氮掺杂碳催化剂（M-N-C催化剂）的优异性能,在本文中,我们选择M-N-C催化剂（M=一系列过渡金属）进行研究探讨。我们使用密度泛函理论（DFT）的PBE方法对M-N-C（M=Fe、Ni、Cu、Zn、Ru、Rh、Pd、Ag、Cd、Os、Ir、Pt、Au）催化剂上的CO2RR进行详细研究,比较所选金属氮掺杂碳催化剂的催化性能,重点模拟各种CO2电化学还原反应的机理。研究指出,单原子分子催化剂M-N-C（M=Ir）在将二氧化碳催化还原为具有经济价值的碳产品方面具有良好的性能,尤其是甲烷、甲醇及乙醇等。对于CO2电还原为甲烷、甲醇,CO2（g）→COOH*→CO*+H2O→HCO*→HCOH*→CH2OH*路径是最有利的路径。对于CO2电还原为乙醇,相对于其他耦合方式,更偏向于HCO-CO耦合至HCOCO,进而质子耦合电子转移为HCOCOH,最后电还原为CH3CH2OH。电位确定步骤（PDS）为CO*→HCO*(ΔGmax=+0.63 e V)。2、在本文中,重点是将碳还原与氮还原相结合生产尿素,通过DFT计算研究了一系列催化剂,它们是负载在被取代的咔咯基底上,且以双过渡金属形式存在。选择了最佳催化剂V2N6C并将碳还原和氮还原结合,进一步探索尿素合成的催化性能。在机理分析中,对每条路径的决速步的能垒进行比较,数值对比为:0.59 e V＜0.63 e V＜0.75 e V,由此找到了最优路径,即*→*N2→*NN→*NCO2N→*NCOOHN→*NCON→*NCON H→*HNCONH→*HNCONH2→*H2NCONH2。基于这项研究,发现双活性位点的催化策略在尿素合成中具有广阔的前景,此同核双原子分子催化剂的选择也可以为其他有效分子催化剂设计提供新的发展策略。3、由于不同金属位点的协同作用,双原子或多原子催化剂在电催化方面很有前景,本文着重研究双金属协同作用下尿素的合成。设计和筛选了异核双原子分子催化剂,并通过理论模拟,从原子水平提供基元反应的反应细节和能量信息,为反应机理的研究提供了新的认识。研究发现对于尿素的电合成反应,Nb VN6C催化剂是最优性能的催化剂（0.37 e V＜0.44 e V＜0.67 e V＜0.74 e V＜0.84 e V）,而且最优路径为*→*N2→*NN→*NNH→*NNH2→*HNNH2→*H2NNH2→*H2NNH2-CO2→*H2NNH2-COOH→*H2NCON H2。同时,与同核双原子电催化剂V2N6C相比,异核双原子分子催化剂Nb VN6C具有较小的限制电位（-0.37 V与-0.59 V）,体现了此研究的有用性。在本研究中,由单金属原子分子催化剂到同核双金属原子分子催化剂再到异核双金属原子分子催化剂,无论是研究二氧化碳电催化还原合成甲烷、甲醇等C1产物,还是乙醇等C2产物,或是二氧化碳还原与氮气还原相结合电催化合成尿素,研究发现在双金属分子催化剂上有大量活跃的位点可以进行不饱和配位,这可以促进催化剂的活性,并且异核双金属原子的协同效应对尿素的催化合成是有益的。本研究为精准设计和构建单（双）原子分子催化剂提供有价值的参考。