【摘 要】
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随着能源问题日益严峻与环保意识的深入人心,世界各国纷纷致力于发展可再生清洁能源。为了解决以太阳能为代表的可再生能源的周期性与不稳定性问题,能源储存与转换问题需要得到更高层次的发展。在众多储能器件中,锂离子电池由于其能量密度大、循环寿命长等优点是商业化程度最深、应用最广泛的体系之一,在众多消费类电子产品中占据了重要地位。随着电子产品数量的爆炸式增长,对于锂电池性能的需求也愈发增加。但是传统锂离子电池
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随着能源问题日益严峻与环保意识的深入人心,世界各国纷纷致力于发展可再生清洁能源。为了解决以太阳能为代表的可再生能源的周期性与不稳定性问题,能源储存与转换问题需要得到更高层次的发展。在众多储能器件中,锂离子电池由于其能量密度大、循环寿命长等优点是商业化程度最深、应用最广泛的体系之一,在众多消费类电子产品中占据了重要地位。随着电子产品数量的爆炸式增长,对于锂电池性能的需求也愈发增加。但是传统锂离子电池由于自身的缺陷,接近极限的能量密度,可燃性安全等诸多问题阻碍了锂离子电池的进一步发展。为此,人们将目光投向了全固态电池。作为全固态锂电池的核心存在,固态电解质的性能在很大程度上决定了全固态电池的性能。硫化物固态电解质因为具有室温离子电导率较高、电化学窗口较宽、力学性能较好等优点,具有商业化使用的潜力。目前阻碍硫化物全固态电池产业化的问题主要有几个方面:（1）硫化物固态电解质的离子电导率与液态电解质相比还有一定差距;（2）硫化物固态电解质与电极材料之间的界面稳定性较差;（3）硫化物固态电解质对水分极其敏感,在空气中不稳定。目前各国研究人员在这几个方面展开了广泛的研究。本论文针对硫化物固态电解质Li7P3S11的离子电导率和界面稳定性问题进行了研究探讨,主要研究内容如下:（1）采用球磨法在Li7P3Su固态电解质中掺杂Nb2O5,制备了 一系列Li7P3-xNbxS11-2.5xO2.5x（x=0-0.12）固态电解质,确定了最佳退火温度和时间（260℃·2h）。研究了 Nb2O5成分结构对固态电解质电化学性能的影响,制备得到的固态电解质Li7P2.9Nb0.1S10.75O0.25 室温离子电导率为 2.7× 10-3 S cm-1,活化能为 42.34 kJ mol-1。通过XRD和拉曼光谱结果分析,发现Nb2O5的适量掺杂可以提高导电结晶相在玻璃陶瓷中的比例,并使固态电解质和锂负极界面处反应生成Nb和Li2O,从而提高固态电解质和锂金属负极之间的界面稳定性。实验证明使用Li7P2.9Nb0.1S10.75O0.25组装的对称电池循环寿命明显提升,能够稳定循环230h以上。相比于Li7P3S11组装的全电池,以Li7P2.9Nb0.1S10.75O0.25电解质组装的锂硫全电池以0.05 C循环30圈后的容量从47.9 mA hg-1增加到182.1 mA hg-1,容量保持率为从3.3%提升到9.5%。（2）采用球磨法在Li7P3S11固态电解质中掺杂Lil,制备得到70Li7P3S11·30Lil新型固态电解质,并进一步确定最佳退火温度（240℃）和时间（2h）。研究了 Lil对固态电解质成分结构对电化学性能的影响,制备得到的70Li7P3S11℉30Lil相比于未改性的电解质（Li7P3S11）,室温离子电导率从5.8× 10-4 S cm-1提升到1.6× 10-3S cm-1。通过XRD和拉曼光谱结果分析,发现离子电导率的提高是由于Lil的适量掺杂提高了导电结晶相在玻璃陶瓷中的比例。与未改性电解质组装的电池相比,以70Li7P3S11·30Lil组装的对称电池循环稳定性大大提升,从44圈提升到了 900圈以上。对比不同电池循环后锂负极的SEM图像和XPS得知,LiI的掺杂提高了固态电解质和锂负极之间的界面稳定性,进而提高电池整体循环性能。
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