金刚石中NV色心光致变色的研究

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氮-空位(NV)色心作为金刚石中的一种发光点缺陷,具有荧光强度稳定、电子自旋相干时间长等特点。它被广泛的用于量子计算、纳米尺度的磁场探测、微纳光学、生物标记等方面的研究。在几乎所有的量子计算和测量的研究中,都需要用光学方法极化和探测NV色心电子自旋。然而实验中发现NV色心存在着光致变色现象,用不同波长激光泵浦时会观察到NV色心荧光强度和波长的变化。并在低温的共振激发实验中观察到光致变色引起NV色心零声子线的扩散。光致变色定义为化学材料在光照下不同态之间的可逆转换。在光致变色过程中不仅是材料的吸收谱和荧光谱发生改变,其他属性如折射率、电导率等都可能发生变化。显然光致变色过程会影响到对NV色心的应用,研究发现NV色心光致变色可能是由电荷态NV0和NV-之间的变化导致,然而NV色心电荷态转换中具体的光学跃迁形式仍然不是非常清楚。而由于光致变色的存在,被用作量子比特的NV-电荷态的比例始终低于75%。为了进一步优化NV色心在量子信息和测量中的应用,我们还需要知道光致变色如何影响NV色心的自旋操作。另外,对NV色心的光致变色过程进行控制可以帮助我们扩展对NV色心的应用。因此为了探索NV色心光致变色的机制和应用,我们进行了一系列的实验研究:1.首先,我们通过离子束注入人工制备了NV色心,并完成了相关物理性质的测量以及简单应用。我们测量了NV色心能级的温度依赖性,说明了NV色心可用于温度传感。该结果成为国际上利用NV色心实现温度传感和研究NV色心能级性质的重要参考。我们在实验上测量了NV色心电子自旋和核自旋的相互作用,并使用单个NV色心测量了磁场矢量。同时,NV色心光学传感实验说明研究光致变色的重要性。2.通过对单个NV色心电荷态的非破坏测量,我们验证了电荷态转换导致的光致变色。系统地研究了NV色心在不同波长激光泵浦下光致变色过程的不同机制,结果说明NV色心光致变色存在单光子过程和双光子过程。该实验结果为研究和利用NV色心光致变色打下了基础。进一步利用自旋态对双光子光致变色的控制,我们将NV-电荷态的初始化保真度提高到了80%以上。3.利用自旋拉比振荡测量和单光子二阶关联函数的测量,实验检验了光致变色对单个NV色心自旋态和发光特性的影响。结果表明单光子和双光子光致变色对NV自旋态的影响不同,这为我们利用NV色心光致变色提供帮助。4.通过不同激光对NV色心光致变色的控制,实验实现了分辨率在50nm以下的NV色心电荷态操作,并以此为基础完成了对NV色心电子自旋共振信号的高空间分辨率探测。这对提高NV色心传感和生物标记的分辨率有很大帮助,另外也可进一步用于研究NV色心之间的相互作用。本文的内容具体安排如下:第一章介绍光致变色的定义与研究现状;在第二章,我们将介绍NV色心的制备与光学性质以及单个NV色心的探测方法;第三章的内容是我们在NV色心温度和磁场传感的方面的工作;第四章主要讨论NV色心光致变色的机制与测量方法;第五章从实验上研究了不同波长光致变色对NV色心自旋和光学性质的影响;在第六章我们利用NV色心的光致变色实现NV色心自旋态的超分辨率测量;第七章对我们的工作进行总结,并对未来的工作提出展望。通过系统地实验研究,我们加深了对NV色心光诱导电荷态转换的认识。实验结果为控制NV色心电荷态、提高NV色心量子计算和量子测量的性能提供了帮助。但是对NV色心电荷态分布的定量解释仍需要更多的实验和理论研究。在接下来的工作中我们还将继续提高对电荷态操作的空间分辨率,以用于研究有偶极相互作用的两个或多个NV色心的动力学过程;另外我们将更深入研究对NV色心电荷态的控制方法,将NV-电荷态的比例进一步提高,以用于优化NV色心量子计算和量子测量。
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