非贵金属-氮-碳（M-N-C）纳米材料价格低廉、活性和耐受性好,在能源存储与转换、环境保护与催化、医疗诊断与分析检测等领域具有广泛的应用前景。但复杂的结构组成和活性位点的不确定性制约其进一步开发,因此,在原子尺度上深入理解纳米材料与催化反应之间的本质有利于精确设计高效M-N-C催化剂。本论文以构建M-N-C纳米材料与不同类酶催化和电催化反应之间的构效关系为研究出发点,根据不同的催化反应类型来设计相应的金属中心和配位环境,显著提升M-N-C催化剂性能并揭示不同催化反应本质。（1）研究了不同M-N-C催化剂组成与纳米酶活性之间的构效关系,详细探讨了具有不同金属位点和不同配位数的M-N-C纳米材料与其类氧化酶活性的结构依赖机制,筛选出具有Fe-N₃结构的Fe-N-C催化剂用作优异的类氧化物酶;（2）研究了不同结构Mo-N-C单原子催化剂与其纳米酶特异性之间的构效关系,合成具有Mo-N₃位点的单原子催化剂（Mo-SAC）用作高效特异性的类过氧化物单原子纳米酶,弥补了纳米酶与天然酶在特异性上的差距;（3）研究了Fe-N-C催化剂结构与电催化氮气还原反应之间的构效关系,实验和理论计算证明Fe-N-C中的Fe-N₃结构具有高自旋矩,能够自发化学吸附氮气分子,实现高效电催化氮气还原反应;（4）研究了Ni-N-C催化剂结构与电催化二氧化碳还原反应之间的构效关系,通过构筑具有Ni-N₂结构和碳包裹的Ni纳米团簇双重位点,调节Ni@Ni-N-C电催化剂表面的局部电子分布和反应中间体吸附,显著提升其电催化还原CO₂制备CO性能。