【摘 要】
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金属镁具有来源范围广,毒性低,环境友好等优点,因此采用金属镁作为负极的镁离子电池具有十分广阔的前景。此外,正极材料作为电池发展的重点,寻找出合适的镁离子电池正极材料显得十分重要。在众多的材料中,过渡金属硫化物的优点明显,其拥有快速的离子传输速率,低廉的成本和较高的理论比容量。但传统的过渡金属硫化物一般存在较低的电导率和体积膨胀等问题。为了解决这些难点,本文分别采用构筑MOF前驱体、石墨烯复合和外来
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金属镁具有来源范围广,毒性低,环境友好等优点,因此采用金属镁作为负极的镁离子电池具有十分广阔的前景。此外,正极材料作为电池发展的重点,寻找出合适的镁离子电池正极材料显得十分重要。在众多的材料中,过渡金属硫化物的优点明显,其拥有快速的离子传输速率,低廉的成本和较高的理论比容量。但传统的过渡金属硫化物一般存在较低的电导率和体积膨胀等问题。为了解决这些难点,本文分别采用构筑MOF前驱体、石墨烯复合和外来金属离子掺杂三种策略对不同过渡金属硫化物进行了优化。并首次将上述材料应用在镁锂混合离子电池中,通过各种物理表征方式与电化学测试分析进行性能评估。（1）利用金属有机框架材料（MOF）作为前驱体进行高温硫化合成管状的V3S4@C纳米片材料。采用构筑前驱体的方式使得材料保留了MOF的三维结构,而且在硫化过程中有机配体转换成碳层。衍生出的复合结构也有利于缓解体积膨胀,并有效抑制V3S4的溶解。本工作首次论证了V3S4@C作为Mg-Li混合电池正极的可行性。在电流密度100 m A g-1时,V3S4@C的首圈放电比容量为381.5 m Ah g-1。相较于一步高温固相法合成的V3S4,V3S4@C表现出更高的比容量和倍率性能。（2）进一步通过将石墨烯与V3S4@C复合,制备V3S4@C/G复合材料。石墨烯的加入可以增强材料的结构稳定性并提供更丰富的导电网络,进而提升电极材料的倍率性能,使其拥有快速的反应动力学。V3S4@C/G作为镁锂电池正极在电流密度为1000 m A g-1时,经过长达2000次循环之后的可逆容量为148.8 m Ah g-1,库伦效率保持100%;在5000 m A g-1时,经过10000次长循环后的可逆比容量为57.8 m Ah g-1。实验结果优于目前大多数相关文献中报道的正极材料。在充放电过程中,V3S4@C/G电极先发生嵌入反应（x Li++V3S4?LixV3S4）,再发生转化反应LixV3S4?V+Li2S,进一步证实了V3S4@C/G的高容量特性。（3）采用简单的水热法合成了Co掺杂的Co-VS4。与纯的VS4相比,Co的掺杂可以提高材料的导电性,有利于缩短离子扩散路径,保持结构稳定性,为增加可逆容量提供更多的活性位点,从而获得更加优异的电化学性能。Co-VS4作为镁锂电池正极在电流密度100 m A g-1时,可逆比容量可达498.8 m Ah g-1,具有548.7Wh kg-1的高能量密度;在1000 m A g-1下,可逆比容量为331.6 m Ah g-1,远高于文献报道的VS4的可逆容量。
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