论文部分内容阅读
石墨烯自2004年被首次机械剥离得到以来,以其独特的零带隙能带结构、高载流子迁移率、线性的能量色散等优异性质,被广泛应用于光调制器、太阳能电池、晶体管、光探测器等领域。在基于石墨烯的光电子器件的应用中,往往需要首先通过刻蚀技术将石墨烯薄膜从金属衬底转移至介电衬底上进行光电应用,因此在该转移过程中就会不可避免的引入杂质、缺陷等因素,降低石墨烯的质量。故而研究者尝试使用直接生长的办法在介电衬底上直接制备石墨烯薄膜。在介电衬底材料中,石英具有宽波段的优良的光学性能,且热膨胀系数低,且已成为基于石墨烯的光电应用中保持高透过率的常用衬底之一,在许多光电器件中被广泛应用,因此研究石墨烯在石英衬底上的可控制备具有重要意义。目前太赫兹(THz)技术在高速光通信、生物医学、时域光谱、化学传感等领域展现出优异的应用前景,但制约太赫兹技术进一步发展的主要因素之一是该波段功能器件的匮乏,因此寻找在太赫兹波段工作的高性能的材料和器件至关重要。由于石墨烯具有高的载流子迁移率,且动量弛豫速率低,同时它的等离子体波也位于太赫兹波段,所以大量的研究表明具有优异光电性质的石墨烯可被用于产生太赫兹波,这也为其在新型太赫兹辐射源领域的研究提供了应用潜力。不仅如此,石墨烯在太赫兹波段的吸收特性遵循Drude电导模型,且具有费米能级可调的性质,因此通过电压调控,全光调控,磁光调控等方式可主动对石墨烯的太赫兹吸收特性进行调制,同时其调制特性还可通过堆叠石墨烯、耦合微腔、与超材料复合等手段进行增强。基于这些研究背景,本文首先研究了石墨烯在石英衬底上的可控制备过程;然后研究了还原氧化石墨烯的太赫兹发射特性,分析了其产生太赫兹辐射的机理;最后完成了基于石墨烯的微米条带及复合金属超材料结构的石墨烯太赫兹电光调制器的制备及其角度依赖特性研究。本文的主要工作和创新性如下:(1)化学气相沉积法在石英衬底上制备石墨烯薄膜。为了避免石墨烯转移过程中引入的杂质及对石墨烯质量的损害,本文采用常压化学气相沉积法利用乙炔(C2H2)为前驱体,在熔融石英衬底上合成了石墨烯薄膜。通过对其进行拉曼光谱、扫描电镜和透射电镜等表征结果分析,研究了生长时间和氢气浓度对其生长质量的影响,成功制备出大面积的AB堆积形式的连续石墨烯薄膜,经生长机理分析,得出了一种表面辅助催化生长机制。同时,通过氢气动力学分析表明,在石墨烯生长过程中,氢气的催化作用与蚀刻作用之间存在一定的竞争效应。前者在氢气分压比小于0.33时占主导地位,而后者在氢气分压更高时占据主导地位。此外,通过组装一种基于石墨烯/石英的光学调制器件,在3.0 V栅极电压下,测量到的伴随波长变化的最大调制深度可达3.4%。本章工作提供了一种直接生长石墨烯的可控的制备方法,为其在光电子器件中的应用提供更好的发展平台和应用前景。该部分内容已经发表在Journal of Physical Chemistry C期刊上(SCI二区)。(2)还原氧化石墨烯薄膜的制备及其太赫兹发射特性研究。首先通过抽滤法在石英衬底上制出不同厚度及不同还原程度的还原氧化石墨烯薄膜。然后利用飞秒激光脉冲激发还原氧化石墨烯薄膜产生太赫兹辐射。实验结果表明,激发产生的THz辐射可通过提高还原程度和降低薄膜厚度的方法进行增强,产生的THz辐射的最大值在0.3 THz附近。进一步的实验结果表明,THz辐射的振幅随激光功率线性增加,这表明还原氧化石墨烯的太赫兹辐射特性是一个二阶非线性过程。考虑到还原氧化石墨烯薄膜的对称性,我们通过理论计算拟合出THz电场分量与泵浦偏振角的依赖关系,拟合结果与实验结果吻合良好,这也验证了还原氧化石墨烯中太赫兹产生的机理是受光子牵引效应控制的。本项工作对不同厚度不同还原程度的还原氧化石墨烯薄膜的太赫兹辐射特性进行了系统的研究,明确其中的THz产生机理,这为基于石墨烯材料的超快太赫兹光子学应用提供研究基础。该部分内容已经发表在Carbon期刊上(SCI一区)。(3)微纳加工制备工艺研究。通过利用电子束曝光、光刻技术、电子束蒸镀、反应离子刻蚀、原子层沉积等技术,实现微纳尺度的器件制作并通过使用扫描电镜、原子力显微镜、拉曼光谱等手段表征所用材料及器件的质量,同时应用Wire-bonding技术,将微纳尺寸的样品与器件的性能测试平台进行结合。(4)基于石墨烯的微米条带结构的及石墨烯复合金属超材料结构的石墨烯太赫兹电光调制特性研究。通过CST仿真软件对超材料的结构进行模拟,确定出加工工艺参数并并成功制作出电光调制器件。通过离子液体掺杂的方式,在外加电压情况下对石墨烯进行掺杂,改变石墨烯费米能级进而改变其在太赫兹波段的吸收性质。其中石墨烯微米条带结构由于电模式耦合在0.60 THz处出现共振吸收,其光调制深度随外加电压增大而增大;而石墨烯复合金属超材料结构由于磁模式耦合在0.64THz处出现共振吸收,其光调制深度伴随入射角的增大明显增强。当入射角为30°且外加栅压为-3V时,在共振处的光调制深度可达~26.5%。这些结果为基于石墨烯超材料在太赫兹波段的角度依赖光调制研究提供了基础。这部分内容正在撰写中。