美国宇航局（NASA）的最新数据表明,全球大气中CO2的浓度已经达到413.25 ppm,比1950年高出113.25 ppm,CO2的大量排放会导致温室效应加剧。双碳目标的提出,使CO2减排成为能源环境行业的重要关注点。CO2捕获与分离技术是减少CO2排放的有效手段,在捕获技术中,固体吸附法是重要的发展方向。多孔碳材料具有来源广泛、结构易于调控等优点,是CO2吸附剂的重要选择,而多孔碳中孔隙配组的优化设计与合理构筑是提高其CO2吸附性能的关键。煤炭是由芳香结构、脂肪结构桥接组成的复杂碳基大分子,其碳含量高,储量丰富、价格低廉,是理想的多孔碳前驱体。开发具有高吸附容量和吸附速率的煤基多孔碳制备方法,是CO2吸附剂低成本、宏量制备的重要方向。本文以低成本、高储量的准东煤为原料,基于钾基化学活化准备了比表面积高、孔隙配组可控的系列煤基吸附剂,研究了其对CO2从低压到高压的吸附特性,及孔隙结构与CO2吸附特性之间的构效机制。首先,本文采用化学活化的策略处理准东煤,通过对比KOH和K2CO3两种活化剂对制备煤基吸附剂理化结构的影响。采用扫描电子显微镜（Scanning electron microscope,SEM）、X射线光电子能谱分析（X-ray photoelectron spectroscopy,XPS）、氮气吸附等手段分析了多孔碳的理化结构,重点关注了活化手段对孔隙发展的影响,在此基础上,基于高温高压气体吸附仪研究了CO2从低压到高压的储存特性。通过分析理化结构和吸附特性之间的构效关系,获得了孔隙配组和CO2吸附之间的相关性。研究结果表明,通过KOH化学活化可获得比表面积3399 m~2 g-1、总孔容2.755 cm~3 g-1、微孔体积分数42.5%的高比表面积分级多孔碳;而K2CO3化学活化后获得了比表面积1256 m~2 g-1、总孔容0.789 cm~3 g-1、微孔体积分数77.5%的多孔碳。相比于K2CO3活化,KOH化学活化更好地促进了孔隙结构的充分发展。CO2吸附性能测试结果表明,0.1 MPa下K2CO3活化制备微孔型活性炭的CO2吸附容量相对更高,为5.59 mmol g-1;而2.0MPa下,由于KOH活化制备的活性炭具有更高的比表面积和总孔容,其CO2吸附容量也更高,达32.89 mmol g-1。由此,本文提出了不同压力下CO2的主导吸附机制的差异,即:（1）低分压下CO2的吸附以微孔的吸附势为主导,（2）高分压下更大的总孔容为更多的CO2分子提供了“紧密赋存”的空间。为了对接实际的储气应用,本文基于前述的K2CO3活化和KOH活化所得的典型高比表面积多孔碳,采用与粘合剂混合的压制成型工艺,制备出直径1.3 cm几何尺寸的柱状活性炭。结果表明,当PTFE粘结剂添加量为10%时,K2CO3在800℃活化获得的活性炭（AC-K2CO3-800）,成型后由比表面积由917 m~2 g-1降低到764 m~2 g-1;KOH在900℃活化获得的活性炭（AC-KOH-900）,成型后比表面积由3399 m~2 g-1降低到2706 m~2 g-1。由于成型对孔隙结构和比表面积的影响,CO2质量吸附容量有所下降,K2CO3活化的吸附剂高压下吸附容量由8.8464 mmol g-1降低到6.132 mmol g-1,KOH活化的吸附剂高压下吸附容量由21.92 mmol g-1降低到15.92 mmol g-1。但是,成型工艺的引入使吸附剂的密度提高了2.5-3.4倍,从而有利于CO2体积吸附容量的大幅提高,KOH活化的吸附剂高压下CO2体积吸附容量可达321.81g L-1,相比于未成形提高1.5倍。通过成型工艺的引入,提高了吸附剂的抗压强度和耐磨强度。综上,本研究系统评价了钾基活化制备的煤基多孔碳及其CO2吸附性能,阐明了不同分压下CO2的赋存机制,所得结论为CO2吸附储存的多孔材料结构调控提供了指导。通过柱状成型等策略,证明了煤基多孔碳在CO2吸附储存领域的应用潜力。