【摘 要】
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有机胺作为一类重要的含氮化合物,易从基质中释放入环境,造成各圈层的广泛污染。传统的浓度分析方法常不能提供其来源及降解程度的准确信息。有机单体同位素分析技术（Compound-specific Stable Isotope Analysis,CSIA）能分析有机胺的特定元素（如氮）的稳定同位素组成,可克服浓度定量分析的不足,从同位素角度有效示踪有机胺来源及污染过程。单体稳定氮同位素分析技术研究起步较
【基金项目】
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国家自然科学基金重大项目子课题（41991312）典型毒害有机污染物的环境地球化学过程、跨界面传输与多介质分配；
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有机胺作为一类重要的含氮化合物,易从基质中释放入环境,造成各圈层的广泛污染。传统的浓度分析方法常不能提供其来源及降解程度的准确信息。有机单体同位素分析技术（Compound-specific Stable Isotope Analysis,CSIA）能分析有机胺的特定元素（如氮）的稳定同位素组成,可克服浓度定量分析的不足,从同位素角度有效示踪有机胺来源及污染过程。单体稳定氮同位素分析技术研究起步较晚,并且传统稳定氮同位素示踪的往往是混合物中含氮物质的特征稳定氮同位素,无法对单一化合物稳定氮同位素进行分析研究,而且样品测定前处理步骤多,对样品中含氮物质的浓度要求高。受限于单体稳定氮同位素分析方法,目前尚无不同来源的有机胺单体氮同位素数据报道。在本研究中,对冬、春、夏、秋四个季节广州市大气颗粒物(PM10)中有机胺进行浓度分布特征分析。在此基础上,建立单体稳定氮同位素分析方法,成功实现了对样品中有机胺单体稳定氮同位素的分离和分析测定,初步建立有机胺单体氮同位素数据库,为示踪有机胺来源提供科学依据。本研究得到结论如下:（1）典型大气颗粒物中有机胺的浓度分布特征:采用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）对颗粒物样品中的有机胺进行了测定,三种典型排放源的颗粒物样品中均发现甲胺（MA）、二甲胺（DMA）、二乙胺（DEA）、丙胺（Pr A）、1-正丁胺（1-BA）、苯胺（ANL）。结果表明,有机胺排放源不同,其有机胺浓度分布显著不同,PM10中6种有机胺浓度之和的平均值呈现海洋源（50.5±37.6 ng/m~3）＞垃圾填埋场（48.8±37.5 ng/m~3）＞交通主干道（36.2±16.2 ng/m~3）的变化特征。MA和DMA是PM10上富集的主要胺类物质,其浓度占总胺浓度的75%以上。PM10中6种有机胺浓度之和的平均值在春夏秋冬的分布差异性显著,其总体趋势为冬季＞夏季＞春季＞秋季。环境因素包括温度、大气相对湿度（RH）在一定程度上影响有机胺在颗粒物上的分布。（2）单体稳定氮同位素技术测定颗粒物中有机胺δ15N值方法的建立与应用:1)在本研究中,通过优化气相色谱-燃烧-同位素比值质谱（GC-C-IRMS）上的仪器参数（反应炉温、载气流量、样品量、衍生化、气相色谱柱）,以实现对有机胺的准确、精确的同位素测定。结果表明,在进样量不少于19.19 ng N（1.62 nmol N）条件下,同位素分析的分析误差（1σ）优于0.5‰,可得到准确可靠的δ15N。用衍生化试剂氯甲酸异丁酯（IBCF）对有机胺进行衍生化后,有机胺的同位素组成可被准确测量。即使用元素分析-同位素比值质谱仪（EA-IRMS）对有机胺未经衍生化标准品进行N同位素分析,各胺的N同位素分析标准偏差都优于0.3‰,使用GC系统对有机胺衍生化标准品进行N同位素分析,各胺的N同位素分析标准偏差都优于0.5‰。在GC-C-IRMS测得的有机胺酰胺化衍生物稳定氮同位素值与有机胺标准品真值（EA-IRMS测定的值）具有良好的一致性,其测得值绝对差异的平均值为0.16‰,远小于仪器误差±0.5‰。由此可知,衍生化过程并未引起氮同位素的分馏。2)运用单体稳定氮同位素技术研究了典型排放源（垃圾填埋场、交通源、海洋源）大气颗粒物(PM10)中有机胺的稳定氮同位素特征值,结果发现:（1）不同来源的δ15N-MA和δ15N-1-BA显著不同,测得的MA同位素组成基本可以基本代表垃圾填埋场来源(δ15N=-34.02--19.12‰)、交通源(δ15N=-20.99--3.49‰)MA的同位素组成,同理,测得的1-BA同位素组成基本可以基本代表垃圾填埋场来源(δ15N=-23.92--6.26‰)、海洋源(δ15N=-3.86-+4.80‰)1-BA的同位素组成。（2）发现δ15N-MA和δ15N-1-BA呈现明显的季节变化特征。冬季有机胺浓度高,其δ15N值偏轻,夏季浓度低,则δ15N偏重,有机胺稳定氮同位素组成与其浓度显示一定的相关性。由此可见,本研究开发的单体稳定氮同位素分析技术方法可作为识别有机胺污染源和转化途径的重要工具,并且具有更高的准确性和精确度。
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