硫化物修饰的Ti3C2 MXene基催化剂的制备及性能研究

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环境问题和能源枯竭是人类社会现如今面临的主要问题。催化作为一种环境友好的技术可以一定程度上缓解这些问题。在催化过程中,催化剂的性能是影响催化效率的关键性因素。Ti3C2MXene作为一种具有大比表面积、高导电性、良好表面亲水性和丰富金属位点的新型二维材料,近年来在催化领域引起了广泛研究和应用。本论文针对环境污染和能源短缺方面的问题,利用新型二维层状Ti3C2MXene材料为生长模板和基体,通过原位氧化、形貌调控和材料复合等方法来优化Ti3C2MXene基复合材料在光催化降解有机污染物和电催化析氢领域的性能。主要研究内容如下:(1)通过简单的两步水热法制备了一种新型CdS@TiO2@C/Ti3C2复合材料作为降解盐酸四环素(TC-HCl)的高效光催化剂。得益于Ti3C2MXene的原位氧化,衍生的TiO2@C/Ti3C2材料显示出良好的界面接触和均匀的形貌分布。此外,利用Na BF4的晶面调控作用,获得C/Ti3C2基体负载的高能(001)晶面暴露的TiO2纳米片,原位生长的TiO2纳米片的(001)和(101)晶面之间形成了独特的表面异质结。在此基础上,引入具有窄带隙的CdS纳米颗粒与TiO2形成CdS/TiO2异质结构,有效增强催化剂材料的光捕获性能,并显著提高复合材料的表面积。在C/Ti3C2基体、TiO2纳米片表面异质结和CdS/TiO2异质结的协同作用下,材料光生载流子的转移和分离效率显著提高。因此,在可见光照射下,CdS@TiO2@C/Ti3C2催化剂对TC-HCl展现出突出的光催化降解能力,在60分钟内降解率高达85%。这项工作为以Ti3C2MXene为模板制备高效有机污染物光催化剂提供了新思路。(2)通过简单的溶剂热法制备了一种新型的CoS@Ti3C2复合材料用于电催化析氢。得益于Ti3C2MXene基底独特的结构特性,获得了CoS纳米片垂直生长且均匀分布的CoS@Ti3C2复合材料,并构建了具有良好界面接触的CoS/Ti3C2分级异质结构,二者协同促使CoS@Ti3C2复合材料表现出优异的析氢性能。其中,CoS纳米片在Ti3C2MXene基底上垂直排列构造的三维结构能够充分地暴露催化活性位点,并为氢气扩散提供足够通道;原位生长的CoS纳米片与基底Ti3C2之间的良好异质结构能够显著促进电荷传输,提升材料的催化性能。实验结果表明,CoS@Ti3C2复合材料在酸性环境中显示出优异的电催化析氢活性,在10 m A cm-2电流密度下,过电位仅为207 m V,塔菲尔斜率最低为64.8 m V dec-1,双电层电容高达3.64 m F cm-2,且在2000个CV循环后仍具有良好的稳定性。这项工作有助于开发极端p H介质中高效、稳定的Ti3C2基电催化剂。
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