无溶剂合成高分散取向型ZSM-5沸石分子筛及机理研究

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目前,常见的ZSM-5沸石分子筛的合成方法主要有水热合成法、溶剂热合成法、离子热合成法、干胶转移合成法和微波合成法。这些方法存在环境污染、安全和合成效率等问题,所以,人们一直在探索一条绿色环保的合成路线。无溶剂合成法整个合成过程中仅仅涉及到固相原料的混合,不仅大大地简化了合成步骤,还提高了产物产率,高效节能,环境污染小,具有巨大的工业应用前景,自从被提出以来就引起科研人员的广泛关注。但是,无溶剂合成体系下固相原料之间的扩散空间比小,晶体成核比较集中,所合成的产品出现严重聚集现象,沸石的孔和通道不能有效地被利用,从而限制了其在各领域的应用。本论文提出,以氧化石墨烯(GO)为添加剂,采用无溶剂合成法,控制全硅ZSM-5(Si-ZSM-5)沸石分子筛的分散性和形貌。  首先,通过在无溶剂合成中添加GO,抑制了Si-ZSM-5沸石分子筛的聚集,制备了高分散、含多级孔的Si-ZSM-5沸石分子筛。鉴于沸石分子筛孔结构在物质传输和择形选择性方面表现出优异的性能,为这类材料在各领域的应用奠定了基础。  其次,通过调节在无溶剂体系中GO的添加量,调控了Si-ZSM-5沸石的长径比,制备了沿c轴取向的Si-ZSM-5沸石分子筛晶体。为沸石分子筛在催化反应中提高催化活性和寿命提供了有利条件。  最后,通过分子动力学模拟,解释了GO对Si-ZSM-5沸石分子晶体形貌影响的机理。模拟结果表明,GO片在Si-ZSM-5沸石晶体(010)和(100)面上的吸附强度比在(101)面上的更强,因此,限制了晶体沿a轴和b轴方向的生长。  本论文所合成的Si-ZSM-5沸石作为晶体模型对表面科学领域的基础研究,以及作为构建模块用于光学、催化和能源等领域的应用研究,都具有较大的研究价值。
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