我国是一个能源结构以煤炭为主的国家,巨大的能源消耗及煤炭粗旷的利用方式对国家的生态环境造成了巨大的负担。在煤粉燃烧过程中释放的氮氧化物（NO_x）是影响我国大气环境的主要污染物之一。因此,深入研究煤燃烧中NO_x的转化机理,了解影响NO_x减排的催化条件,对于国家生态环境的改善具有重要作用。大量的实验研究表明,煤中的碱金属、碱土金属对于煤焦气化、NO的异相还原反应、煤焦熔融性都具有一定影响。本文主要研究钙在NO与煤焦异相还原反应过程中的催化机理、钙在NO与煤焦氮异相还原反应中的催化机理、钙对煤焦气化的影响以及不同气化结构上N₂释放反应的区别,希望能深入理解钙在NO_x减排中所扮演的角色。NO垂直吸附于煤焦表面活性位时,需要借助CO分子完成氧原子的脱除,钙的存在降低了这一过程的能垒。NO与煤焦异相还原反应的最关键步骤是最后N₂释放的过程,不含钙煤焦模型下这一过程能垒79.84KJ/mol,加钙模型下能垒50.80KJ/mol。NO垂直吸附于煤焦上吡啶-N形成char（N）（NO）基团,同样借助CO分子完成氧原子脱除。此时N₂释放步骤的活化能分别为:普通煤焦吡啶-N模型247.92KJ/mol;加Ca煤焦吡啶-N模型246.01KJ/mol;加CaO煤焦吡啶-N模型211.88KJ/mol。钙原子可以直接参与到NO异相还原反应的过程,此类反应路径速率决定步骤的能垒相对较高,在300KJ/mol以上。在煤焦气化过程中钙的存在加快了气化反应速率。本文计算了普通煤焦、加Ca煤焦、加CaO煤焦的气化反应路径,结果显示这三条反应路径的速率决定步骤活化能分别为444.38KJ/mol、295.83KJ/mol、311.74KJ/mol。其后根据五元环数量区分气化后的煤焦模型。并比较了气化模型上N2释放的反应速率,结果显示气化后的煤焦更易于释放N₂。