【摘 要】
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随着新能源汽车行业的迅速发展,对高能量密度、高安全性能、长寿命的锂离子电池的需求不断增大,吸引了研究人员对锂离子电池开展系统地研究。层状富锂锰基氧化物xLi2MnO3·（1-x）LiMO2（0≤ x≤1）由于其具有高比容量、高工作电压、低成本且环境友好等优点,被认为是最有前景的下一代锂离子电池正极材料之一。但富锂锰基正极材料的实际应用仍然存在一些亟待解决的问题,例如首次库仑效率较低、倍率性能差、循
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随着新能源汽车行业的迅速发展,对高能量密度、高安全性能、长寿命的锂离子电池的需求不断增大,吸引了研究人员对锂离子电池开展系统地研究。层状富锂锰基氧化物xLi2MnO3·（1-x）LiMO2（0≤ x≤1）由于其具有高比容量、高工作电压、低成本且环境友好等优点,被认为是最有前景的下一代锂离子电池正极材料之一。但富锂锰基正极材料的实际应用仍然存在一些亟待解决的问题,例如首次库仑效率较低、倍率性能差、循环过程中常常伴随着较大的容量损失以及严重的电压衰减等问题。本论文针对富锂锰基正极材料循环过程中的结构塌陷导致循环性能较差的问题开展研究工作,通过引入两种不同的离子掺杂以及形貌控制,探索提高其层状结构稳定性、改善循环性能与抑制电压衰减的可行方案。（1）以柠檬酸钠为螯合剂,采用水热法制备钠离子掺杂的碳酸盐前驱体,混锂煅烧后得到钠离子掺杂的层状富锂锰基氧化物。柠檬酸钠螯合剂可以有效减小一次颗粒的尺寸,提升层状结构稳定性,促进Li+的扩散和减缓电解液对活性材料的侵蚀。柠檬酸根中的羟基在共沉淀反应阶段可以起到结构导向的作用,使得更多的有利于锂离子脱出的[010]晶面暴露在外,大大提高了锂离子脱嵌速率和电化学反应动力学。钠离子掺杂后富锂锰基正材料在5 C电流密度下循环200圈后比容量为166 mAh g-1,容量保持率高达90.1%,中值电压保持在3.21 V,电压保持率为91.4%;在10 C的电流密度下循环200圈后中值电压仍然可以保持高达3.37 V,电压保持率为94.1%。（2）在富锂锰基氧化物中引入F-掺杂同样也对材料的结构稳定性有一定的改善作用,掺杂的F-会取代O2-的位置,而Li-F共价键的作用力要大于Li-O共价键的作用力,因此在反应过程中可以抑制材料中晶格氧的损失,稳定材料中Li层的层状结构,在一定程度上提高了材料的循环性能。最佳掺杂比例的富锂锰基正极材料LMNC-0.05F样品在1 C下循环200圈之后比容量保持率和能量保持率表现得最好,分别为78%和71%。
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