【摘 要】
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全固态锂电池因其具有能量密度高、安全性能高、结构简单等优势而成为一个热门的研究话题。作为全固态电池的关键材料,固体电解质的选择将很大程度上影响全固态电池的电化学性能和实际运用。本文通过在聚氧化乙烯(PEO)中复合不同含量的Li7La3Zr2O12(LLZO),得到了具有高离子电导率和稳定电化学性能的LLZO/PEO复合固体电解质。系统地研究了7.5%LLZO/PEO、60%LLZO/PEO和90%
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全固态锂电池因其具有能量密度高、安全性能高、结构简单等优势而成为一个热门的研究话题。作为全固态电池的关键材料,固体电解质的选择将很大程度上影响全固态电池的电化学性能和实际运用。本文通过在聚氧化乙烯（PEO）中复合不同含量的Li7La3Zr2O12（LLZO）,得到了具有高离子电导率和稳定电化学性能的LLZO/PEO复合固体电解质。系统地研究了7.5%LLZO/PEO、60%LLZO/PEO和90%LLZO/PEO三种复合固体电解质的结晶行为、微观形貌、离子迁移性能、电化学稳定性及对锂接触稳定性。同时将LLZO/PEO复合固体电解质运用到全固态电池中,并对电池在不同温度、不同倍率下的性能进行系统的研究。采用溶液浇铸法制备了组分均匀且可自支撑的LLZO/PEO复合电解质膜,其中,7.5%LLZO/PEO、60%LLZO/PEO两种复合电解质的离子电导率最高。实验发现在LLZO/PEO复合电解质加入少量的SN可以大大提高电解质的离子迁移性能,同时降低电解质与电极间的界面电阻。系统地研究了SN对LLZO/PEO复合固体电解质各项电化学性能的影响机制。在7.5%LLZO/PEO复合电解质中加入10 wt.%SN可将离子电导率提高至3.61×10-4 S·cm-1（@30℃）,离子迁移数提高至0.41。利用该电解质组装的Li/LiFePO4全固态电池具有良好的倍率、循环和低温性能:60oC下在0.2C、0.5C、1C、2C倍率时的首次放电比容量分别为157.9 mAh·g-1、145.6 mAh·g-1、130.2 mAh·g-1、122.1 mAh·g-1;1C倍率下循环500圈后容量保持为80%;在45°C和30°C下,电池在0.5C下循环50圈后容量分别为145.3 mAh·g-1和104.2 mAh·g-1。在60%LLZO/PEO复合电解质中加入10wt.%SN可将离子电导率提高至1.22×10-4 S·cm-1（@30℃）,离子迁移数提高至0.41。利用该电解质组装的Li/LiFePO4全固态电池也具有良好的倍率、循环和低温性能:60oC下在0.1C、0.2C、0.5C、1C倍率时的首次放电比容量分别为151.9、150.8、147.3和126.1 mAh·g-1;0.5C倍率下循环200圈后容量保持为98%;在45°C和30°C下,电池在0.5C下循环50圈后容量分别为125.0 mAh·g-1和100.0mAh·g-1。结合流延法和热压法制备得到了宽电化学窗口（5.5V）、高机械强度、适合大规模生产的90%LLZO/PEO固体电解质。实验发现热压工艺可将90%LLZO/PEO电解质的离子电导率从6.39×10-7 S·cm-1提升至4.26×10-6 S·cm-1（30℃）,将正极与电解质间的界面电阻从248Ω·cm-2降低至62Ω·cm-2。在热压处理后,组装的Li/LiFePO4全固态电池的循环稳定性也明显提高,在0.2C倍率下循环50次后容量为148.3 mAh·g-1,容量保持率为97.8%。
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