99Mo同位素能衰变成重要的医用同位素99mTc,随着核医学成像技术的快速发展,99Mo同位素的生产方式受到大家广泛的关注。目前99Mo的生产主要采用裂变法,但得到的裂变产物非常复杂,并且99Mo的半衰期较短(T1/2=65.94 h),所以99Mo的来源和发展高效、快速的提取方法具有重要的研究意义。溶剂萃取法能提取钼离子,而萃取剂的选择是重要的因素之一。为了探讨萃取剂和钼离子之间的络合配位和络合行为,为实验提供理论指导,本文采用标量相对论密度泛函理论（DFT）方法,研究了邻菲啰啉酰胺类配体和有机磷类萃取剂对钼的萃取和络合行为,主要的研究结果如下:在B3LYP/6-31G（d）/RECP理论水平下,我们优化了N,N’-二乙基-N,N’-二甲苯基-2,9-二酰胺-1,10-邻菲罗啉（Et-Tol-DAPhen,L）及其三种取代配体（L-Br,L-CF3,L-OH）与Mo O22+离子络合的几何结构。研究结果发现这四种配体都是通过邻菲啰啉骨架上的两个N原子和辅助功能基酰胺的两个O原子以四齿配位的模式与Mo O22+离子配位。Wiberg键序（WBIs）分析、分子中的原子（QTAIM）分析和化学价态的自然轨道（NOCV）表明Mo O22+离子与配体的相互作用主要是离子相互作用。而且Mo O22+离子与配体中O原子的相互作用强于与N原子的相互作用。能量分解（EDA）和热力学能分析表明Et-Tol-DAPhen对Mo O22+离子有较好的萃取能力,并且[Mo O2L（NO3）]+配合物是最可能的络合形态。此外,研究结果还表明给电子基团（-OH）和吸电子基团（-Br、-CF3）对[Mo O2L（NO3）]+配合物的结构改变影响很小,但是对热力学能的影响有显著的差异,给电子基团修饰的Et-Tol-DAPhen配体可以提高对Mo O22+离子的萃取能力。这个研究工作有助于我们理解Et-Tol-DAPhen类配体与Mo O22+离子的络合结构和萃取行为,以及取代基对配体萃取Mo O22+离子的影响。在同样的理论水平下,为了进一步研究传统的有机磷类配体萃取Mo O22+离子的络合行为和热力学能量,我们选择了含O配体Cyanex 272（HLa）和含S配体Cyanex301（HLb）理论研究它们与Mo O22+离子的络合行为。HLa和HLb配体的静电势、化学硬度和前线轨道（HOMO、LUMO）的研究结果表明HLa比HLb具有更强的亲核能力。Mo O22+离子与HLa和HLb配体的O或S原子形成四配位的络合物。Wiberg键序表明与Mo-O键相比,Mo-S键有更多的共价性。能量分解分析表明Mo O22+离子与HLa配体的相互作用强于与HLb配体的相互作用。热力学结果表明[Mo O2（H2O）2（NO3）]+是最可能存在的初始物种和反应[Mo O2（H2O）2（NO3）]++HL→[Mo O2L（NO3）]+H++2H2O也是最可能的萃取反应。这个研究阐明了Cyanex 272、Cyanex 301配体萃取Mo O22+离子的络合结构和性质,同时也为Mo O22+离子的酸性磷类萃取剂的设计提供了有用的理论信息。