晶格应变调控蓝光准二维溴基钙钛矿的能带结构和发光特性

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铅卤钙钛矿材料可通过溶液法制备,因其成本低,颜色连续调节,在显示、照明和光通信等方面有着广泛的应用前景。在钙钛矿发光器件里面,准二维钙钛矿又具有明显的优势,例如器件的稳定性更好、器件的热损耗更低等,红绿光已经取得了超过20%外量子效率的器件效率,但是蓝光钙钛矿发光二极管发光性能仍存在瓶颈。蓝光准二维卤化铅钙钛矿发光器件的开发是实现钙钛矿的全彩显示器和白光照明的关键,近年来成为广大学者们的研究热点。晶格应变与蓝光准二维溴化铅钙钛矿的能带、发光性能和热稳定性密切相关,蓝光准二维溴化铅钙钛矿中晶格应变松弛的研究可以为高性能和稳定的蓝光准二维钙钛矿发光器件开辟新途径。本文主要是通过晶格应变对准二维蓝光钙钛矿材料进行调控和优化,精准调控带隙以实现高性能和稳定的蓝光准二维钙钛矿发光器件。本文主要对此进行研究,主要研究内容分为以下两个部分:(1)通过引入A位(PEABr)有机大阳离子,对钙钛矿进行维度调控,实现准二维钙钛矿,然后再调整二维钙钛矿组分,通过采用三种不同大小的阳离子:Cs+、CH3CH2NH2+(EA+)和Rb+的浓度变化来调控晶格应变,以实现整体晶格膨胀和晶格收缩。设计了一种新型三元准二维溴化钙钛矿材料PEA2(CsxEAyRb1-x-yPb Br3)2Pb Br4,使用密度泛函理论(DFT)方法的第一性原理计算来研究钙钛矿晶体结构和能带。对蓝光准二维溴化铅钙钛矿材料的发光特性进行了分析,实现了508nm至464 nm的光致发光(PL)和510 nm至470 nm的电致发光(EL)。通过热处理加速因晶格失配和无序导致的残余应变的释放,从而研究材料因缺陷导致的老化。(2)对准二维钙钛矿PEA2(CsxEAyRb1-x-yPb Br3)2Pb Br4器件进行优化以得到性能良好的器件。分别从空穴传输层、前驱体浓度和添加剂三个方面进行器件优化。首先对前驱体的浓度进行调控,分别采用0.2 M、0.3 M、0.4 M、0.5 M浓度的前驱体,从中可以发现0.2 M浓度的前驱体溶液性能最佳。然后在PEDOT:PSS溶液中引入4-苯乙烯磺酸钠(PSS-Na),进行掺杂,改进了功函数以降低钙钛矿层的势垒从而改善空穴传输。沉积在改性PEDOT上的钙钛矿薄膜显示出均匀覆盖的表面形态,没有任何缺陷,导致PL强度增加。PELED器件的最大亮度为3633 cd/m~2,最大电流效率为11.7 cd/A。晶格应变研究为精准调控准二维钙钛矿能带结构和提升发光性能提供了新的研究思路和解决方案。
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