【摘 要】
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非线性光学（NLO）材料可实现激光频率转化从而可有效扩大激光源的频率范围,在光通信、医学、军事、航空航天等诸多领域具有重要的应用价值。如何设计合成具有大的倍频效应、合适的双折射率和宽的透过波段的新型无机非线性光学材料是当前具有挑战性的课题。二阶NLO材料要求化合物必须具有非中心对称（非心）的结构,将微观非线性活性的基团,如易于产生二阶姜-泰勒效应的离子（含非成键孤对电子的阳离子和八面体配位的d~0
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非线性光学（NLO）材料可实现激光频率转化从而可有效扩大激光源的频率范围,在光通信、医学、军事、航空航天等诸多领域具有重要的应用价值。如何设计合成具有大的倍频效应、合适的双折射率和宽的透过波段的新型无机非线性光学材料是当前具有挑战性的课题。二阶NLO材料要求化合物必须具有非中心对称（非心）的结构,将微观非线性活性的基团,如易于产生二阶姜-泰勒效应的离子（含非成键孤对电子的阳离子和八面体配位的d~0过渡金属阳离子）引入反应体系是合成非心化合物的有效策略。含非成键孤对电子的阳离子,由于孤对电子成立体构型,容易对配位原子产生“挤压”,导致配位原子偏向一侧而形成非中心对称的配位构型,有利于增加获得非心结构化合物的概率,改善结构的微观二阶极化率和各向异性,从而可提高材料的光电性能。具有5s~2电子构型的Sb（Ⅲ）离子与O原子配位,易形成不对称配位的Sb O3、Sb O4和Sb O5结构单元,是优秀的微观非线性活性基团,有利于非心结构的产生。本文基于含立体化学活性孤对电子的Sb（Ⅲ）阳离子,合成一系列含锑氧酸盐,并对其结构和性质展开系统研究,具体工作如下:一、四面体基元是探索性能优异非线性光学晶体的重要模块,其宽的带隙有利于深紫外透过,后期的晶体生长可以避免层状生长习性的问题。基于非π共轭单元SO4光学材料的开发正处于具有挑战性但又十分重要的初始阶段,将Sb3+离子与SO4结合,探索合成了系列硫酸盐非线性光学晶体和双折射晶体:Sb4O4（SO4）（OH）2（1）、Sb4O5SO4（2）、Sb4O3（SO4）2（OH）2（3）、Sb6O6SO4（OH）4（4）和Na Sb3O（SO4）3（OH）2（5）。1结晶于非中心对称空间群,具有二次谐波效应,其粉末倍频效应约为KH2PO4（KDP）的1.2倍,带隙为4.41 e V,1064 nm波长处理论双折射为0.147,是潜在的紫外非线性光学材料。理论计算（基于密度泛函理论）分析了结构中不同基团对倍频效应和双折射率的贡献,表明含立构活性孤对电子的锑氧多面体,在增益材料线性和非线性光学性能上具有主要作用。2～5结晶于中心对称空间群,带隙分别为4.32 e V、3.86 e V、3.65 e V和4.41 e V,4和5在1064 nm处的理论双折射率分别为0.21和0.041,表明其为紫外双折射材料。理论计算表明其双折射率主要来源于锑氧多面体的贡献。二、卤素离子电负性大,能够较大程度影响电子分布,进而可以调控化合物的结构,改善材料的光学性能。将Sb（Ⅲ）引入卤氧化物体系得到两例化合物:Sb3F4O2（OH）（6）和Sb4O5Cl2（7）,分别具有三维和二维结构,其光学带隙分别为3.41 e V和3.62 e V,化合物6在1064 nm波长处的理论双折射率0.06,表明其为紫外双折射材料,计算表明双折射率来源于锑氧氟/氯多面体的贡献。
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