Silicalite-1/PDMS纳米杂化复合膜的制备和性能研究

来源 :北京工业大学 | 被引量 : 9次 | 上传用户:zhanbusha
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近年来,由于燃料乙醇的普遍应用,渗透汽化(PV)分离乙醇/水混合体系得到了越来越广泛的关注。相比于精馏、蒸馏等传统方法,渗透汽化具有低能耗、高经济性和利于减缓产物抑制、提高生物发酵效率等优势,被认为是最具潜力的新型分离方法之一。渗透汽化技术的关键和核心是制备高通量、高选择性、稳定性好的优先透醇膜。目前,聚二甲基硅氧烷被认为是最具竞争力的优先透醇膜材料。本论文以聚二甲基硅氧烷(PDMS)为分离膜材料,通过掺杂疏水改性的Silicalite-1分子筛提高其分离效果,分别在有机板式基底(PS)和无机管式基底(Al2O3)上制备Silicalite-1/PDMS纳米杂化复合膜,并考察其对醇/水混合体系的渗透汽化分离性能。首先,通过水热法合成了不同粒径的Silicalite-1分子筛,分别采用三种硅烷偶联剂对Silicalite-1分子筛进行改性,考察了改性前后硅烷偶联剂的结构和形貌变化。采用刮膜法在聚砜(PS)基膜上制备Silicalite-1/PDMS板式杂化复合膜,研究了分子筛粒径、添加量以及不同改性方法对板式杂化复合膜渗透汽化性能的影响。考察了操作条件对N-Silicalite-1/PDMS板式杂化复合膜渗透汽化性能的影响。结果表明,添加粒径为100nm且使用1,1,3,3-四甲基二硅氮烷(TMDS)改性Silicalite-1分子筛的板式杂化复合膜渗透汽化性能最优。当进料液温度为60℃,乙醇浓度为5wt.%时,分离膜的渗透通量为400g/(m2·h),分离因子为14.7。为了进一步提高杂化复合膜的渗透通量,本文以Al2O3陶瓷管为基膜,通过浸渍提拉法制备了Silicalite-1/PDMS管式杂化复合膜。考察了浸渍提拉条件和PDMS含量对管式复合膜渗透汽化性能的影响,确定最优的制膜工艺。相比于掺杂工业化ZSM-5分子筛的复合膜,Silicalite-1/PDMS管式杂化复合膜具有更高的分离因子,而ZSM-5/PDMS管式杂化复合膜则表现出较高的渗透通量。同时,考察了分子筛添加量和操作条件对N-Silicalite-1/PDMS管式杂化复合膜渗透汽化性能的影响,结果表明,当进料液温度为60℃,乙醇浓度为5wt.%时,分离膜的渗透通量为1100g/(m2·h),分离因子为10.3。同时考察了N-Silicalite-1/PDMS管式杂化复合膜对不同的醇/水体系的分离效果,杂化复合膜对正丁醇/水体系的分离因子可达50,渗透通量为780g/(m2·h)。
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