载铁活性炭的制备及对水中三价砷的吸附研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:fenjinzhu
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砷(As)是一种广泛分布的剧毒元素,对人体神经系统、呼吸系统、心血管等有严重危害,也是阻碍动物发育和植物生长的因素。随着工业化快速发展,地下水砷污染越来越严重,已经成为环境领域的一大难题。本研究基于环境功能材料的开发与利用,制备出载铁活性炭(FGAC)吸附剂,重点研究了其对As(Ⅲ)的吸附性能,并探讨了吸附机理。研究结果表明,载铁活性炭的最佳制备条件为:先用0.01 mol/L的NaOH溶液浸泡颗粒活性炭(GAC)24 h,得到碱处理的活性炭(BGAC),然后采用0.2 g FeSO4·7H2O搭配0.8 mL NaClO对1 g BGAC进行浸润,浸润温度设为35℃,结束后对材料进行4 h的冷冻干燥处理。制得的FGAC铁含量为3.49%,孔隙中分布有大量成簇状的铁氧化物颗粒,但分布不均匀,比表面积和孔容积分别为1083.86m2/g和0.232 cm3/g;FTIR图谱显示载铁后材料的O-H峰强度明显增强,很可能由负载的铁氧化物的O-H振动产生;XRD图谱表明Fe主要以无定形态负载于活性炭上,且Fe的负载破坏了活性炭原有的晶体结构。FGAC在410的pH范围内能较好地去除As(Ⅲ),且此时负载的Fe基本无泄漏。反应进行到1380 min时FGAC对As(Ⅲ)的吸附量基本不再变化,平衡吸附量为0.9452 mg/g。温度由25℃升至45℃时,材料对As(Ⅲ)的吸附量有所提高。Ca2+和Mg2+对As(Ⅲ)的吸附都起促进作用,Ca2+的促进作用稍强于Mg2+;NO3-、SO42-对材料的吸附性能基本无影响,CO32-、SiO32-、PO43-则表现出了抑制作用,抑制强度顺序为PO43->SiO32->CO32-;在上述离子环境中,FGAC上负载的Fe都表现出了很强的稳定性。NOM能够抑制FGAC对As(Ⅲ)的吸附,但其上所载的Fe能较好地抵抗水中NOM的影响。Lagergren准二级反应速率方程更适合描述FGAC对As(Ⅲ)的吸附动力学过程;外扩散对FGAC吸附As(Ⅲ)速率的控制作用强于内扩散;FGAC对As(Ⅲ)的吸附过程可分为三个阶段,第一和第三阶段为吸附速率控制步骤。Langmuir吸附等温线模型更适合描述FGAC对As(Ⅲ)的吸附热力学过程,吸附为吸热、熵增、能自发进行的过程。吸附—解吸实验结果显示As(Ⅲ)的解吸率不高,吸附剂再生较困难。活性炭滤柱过滤实验出水As浓度超标时刻的床体积达到了3054,表明FGAC具有优良的动态吸附性能,且整个周期内负载的Fe基本无泄漏。对比吸附前后FGAC的表征结果,可进一步证明FGAC吸附As(Ⅲ)的机理为静电作用和络合作用,络合可能发生在As(Ⅲ)与多个Fe的颗粒之间。Fe主要以水合氧化铁的形式负载于FGAC上,且Fe作为得电子方参与吸附;As主要以三价形式吸附于FGAC上。吸附体系内只存在DO对As(Ⅲ)的弱氧化作用,不存在其他氧化或催化氧化作用。
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