聚丙烯酰胺复合材料去除活性染料行为的研究

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染料是各种工业废水中存在的顽固化合物,相对难以去除。到目前为止,吸附法仍是最普遍的物理去除染料的方式。吸附是将染料浓缩在固体基质上,从废水中去除包括活性染料在内的顽固有机化合物。但有很多吸附剂的吸附能力是低产率低效的,不能达到处理要求。聚丙烯酰胺(PAM)是一种聚合物,当控制其在低浓度范围下,聚丙烯酰胺溶液内部基本是网状结构,链间机械的缠结和氢键共同作用使得网状结构的形成;控制浓度在较高范围内,溶液中较多的链-链接触点会导致PAM溶液变成凝胶,可以与其他材料进行交联。石墨烯有许多衍生物,氧化石墨烯(GO)就是其中之一。GO中存在各种含氧基团,如-OH、-COOH、C=O和-CH(O)CH-,当其分散在水溶液中时,能够成为一种具有胶体性质的悬浮液,与聚丙烯酰胺结合能够提高吸附能力。干酪素(CN)是一种比较常见的聚合物蛋白质,是一种无毒并且可降解的物质。其自身的亲水官能团较多,拥有较好的表面活性和稳定性,十分适合于制备水凝胶。假酸浆籽胶(NPG)是一种无色、无臭、无毒可食用的胶体,能够与聚丙烯酰胺等材料交联形成具有空间网状结构的凝胶。NPG气凝胶有着无污染、易回收、可生物降解、经济性好等优势。基于以上研究背景,本论文主要完成了以下几个方面的工作:以PAM为基底,通过绿色生物质材料NPG对其进行改性,通过冷冻干燥法制备了聚丙烯酰胺/假酸浆籽胶(PAM/NPG)复合凝胶材料。通过扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶变换红外光谱仪(FTIR)、热重分析仪(TGA)及比表面积分析仪(BET)对所获得的复合材料的表面形貌和理化性质进行了表征。通过静态吸附实验结果可以发现,中性条件下PAM/NPG复合材料对CR的去除效果最高,p H过高或者p H过低吸附效果都不理想。在温度为298 K、p H为6时,CR初始浓度80mg/L、吸附剂用量为10 mg条件下能够达到的最大吸附量是684.931 mg/g。得到的实验数据通过origin模拟分析,选取等温线模型及动力学模型进行拟合,Freundlich等温线模型和伪一阶动力学模型更能有效地反映整个吸附过程,两种模型能够说明本吸附过程是多层吸附,并且吸附主要在凝胶非均质表面进行的。对实验进行热力学分析,得出整个吸附实验是一个自发的放热过程。根据实验结果推测PAM/NPG对CR的吸附主要通过氢键、静电吸附及极性基团相互作用驱动。利用PAM良好的成胶特性和吸附特性,通过GO对其进行改性,同时利用CN的稳定性成功制备聚丙烯酰胺/氧化石墨烯/干酪素(PAM/GO/CN)复合材料。用真空冷冻干燥法和真空加热干燥两种方法制备了PAM/GO/CN复合材料。通过两种制作方法的对比,最终选择更为优秀的真空冷冻干燥方法。通过SEM、FTIR、BET对新型生物质吸附剂的表面形貌和理化性质进行了表征。探究了在不同温度、初始溶液p H、接触时间和吸附剂剂量下对PAM/GO/CN吸附MB的影响。通过实验得出制备材料的吸附容量在298 K,p H=10,吸附剂为10 mg时可以达到326.35 mg/g。最终在700 min左右时就能达到吸附平衡。吸附等温线分析发现PAM/GO/CN对MB的吸附更符合Langmuir模型,吸附动力学研究表明符合伪一阶动力学模型,整个吸附实验由三个阶段构成。热力学研究表明PAM/GO/CN对MB的吸附是一个可行的自发放热过程,吸附在固-液界面是无序性降低的。经过5次解-吸附实验,PAM/GO/CN对MB的去除率仍能保持在第一次吸附效果的81%以上,表明PAM/GO/CN的可再生性比较好。
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