改性沸石对单乙醇胺脱水反应选择性研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:daodaotianxia1234
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本工作在常压、420℃、VN2/VMEA=9、反应气体总空速2500h-1下,考察了不同类型的沸石、不同硅铝比的同种沸石以及改性沸石,对单乙醇胺选择性脱水反应的催化作用;并对催化剂作了寿命评价及再生实验研究;采用了XRD、N2物理吸附、NH3-TPD等手段对催化剂进行了表征,结果表明: 1.HZSM-5沸石为单乙醇胺催化脱水反应的良好催化剂。 2.采用水蒸汽改性处理HZSM-5沸石(Si/Al=100)可以提高单乙醇胺脱水反应的选择性。 3.采用预积炭改性处理HZSM-5沸石(Si/Al=100)提高了单乙醇胺脱水反应的选择性,但是单乙醇胺转化率有所降低,这是由于预积炭改性屏蔽了强酸性中心,也部分堵塞了沸石孔径。 4.采用化学液相沉积改性处理HZSM-5沸石(Si/Al=100)抑制了分子间脱水反应,大幅提高了分子内脱水选择性,反应主要产物为1-氮丙啶基乙醇,这是由于化学液相沉积屏蔽了催化剂酸性中心,降低了孔道直径。 5.磷、铯氧化物改性处理HZSM-5沸石(Si/Al=100)更有利于单乙醇胺分子内脱水反应,使乙烯亚胺为主要产物,这是由于磷、铯氧化物改性毒化了沸石内外表面的酸性中心并缩小了沸石孔径。 6.磷及铯氧化物改性的HZSM-5沸石催化剂常运转200小时严重失活,失活催化剂在空气中800℃下焙烧后可以再生大部分催化活性,再生催化剂性能可恢复到新鲜催化剂指标水平的93%。
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