高质量CdS基阴、阳离子合金蓝光量子点的制备及其发光二极管研究

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量子点(Quantum dots,QDs)具有发射光谱连续可调、荧光量子产率高、色纯度佳、光化学稳定性好以及可溶液加工等优点,被认为是显示照明领域的新星材料之一。随着量子点合成技术、表面配体修饰及器件结构的不断发展,目前红色、绿色量子点发光二极管(Quantum dot light-emitting diodes,QLED)的器件性能得到了快速发展,已基本满足显示照明的应用需求,但是蓝色QLED的器件性能远落后于红色、绿色QLED,这是制约QLED走向应用的瓶颈之一。其中,限制蓝色QLED器件性能的主要原因是蓝色QDs的价带能级较深,导致其与空穴传输层之间存在较大的注入势垒,造成空穴注入效率低,载流子注入不平衡。Cd S QDs作为一种宽带隙直接带隙半导体材料,能够通过尺寸调节实现在整个蓝色区域的荧光发射;同时,构建合金化量子点体系有利于量子点能带位置调控、抑制俄歇复合及闪烁现象、构建厚壳层核壳结构量子点。基于此,本论文从量子点的结构出发,采用构建阴/阳离子合金化的策略,设计合成出高质量蓝色Cd S基合金化量子点体系,并进行QLED器件构筑,为蓝色QLED发展提供新思路。(1)CdZnS/ZnS量子点的制备及其发光二极管研究:本章中我们对阳离子合金的CdZnS体系进行探究,通过材料组分设计及壳层生长活性调控策略设计合成高质量蓝色CdZnS/ZnS核壳量子点,并基于该量子点构筑QLED器件。首先对Cd、Zn、S的投料比进行优化制备出高质量的合金化CdZnS晶核,明确了当Cd、Zn、S的投料比为2:16:3时制备的合金化CdZnS晶核最为匹配;随后使用S-TOP作为硫源,Zn-OA作为锌源,成功制备出荧光峰位在472 nm,半峰宽为29 nm,荧光量子产率大于80%的CdZnS/ZnS量子点。进一步基于该量子点构筑QLED器件,器件最高亮度为26850 cd/m~2,EQE峰值为16.26%,最高电流效率为13.77 cd/A;(2)CdSeS/ZnSeS/ZnS量子点的制备及其发光二极管研究:在本章中我们对阴离子合金化的CdSeS体系进行探究,首先通过阴离子组分及活性控制,制备了紫外-可见吸收峰位在420-460 nm范围调谐的CdSeS晶核,优选当Se、S比例为1:2时制备的合金化CdSeS晶核最为匹配。随后,基于壳层组分、厚度调控策略,通过调节ZnSeS壳层中的Se、S比例、ZnSeS层厚度、ZnS层厚度,成功制备出荧光峰位在470 nm,半峰宽为26 nm,荧光量子产率大于90%的CdSeS/4 ML ZnSe0.4S0.6/4 ML ZnS量子点。基于该高质量量子点作为发光层,采用溶液法构筑QLED器件,器件的最高亮度为41243 cd/m~2,EQE最高值为22.51%,最高电流效率为19.03 cd/A,其中EQE为当前报道最高的蓝光效率。该高质量蓝色CdSeS/ZnSeS/ZnS核壳结构量子点的设计合成为蓝色QLED发展提供了新的材料选择及研究思路。
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