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激光拉曼光谱分析作为一种非破坏性的分析方法,可以快速方便地对单个包裹体进行定性、定量分析,现已成为流体包裹体成分研究的重要工具之一。本文运用该技术,测定H2S及H2S-H2O二元体系的拉曼光谱特征,目的在于建立拉曼谱学特征与气体密度(压力)、气体在纯水中的溶解度之间的定量关系,提高包裹体解释的准确性。 本论文工作在熔融石英毛细硅管、高压可视化反应腔及原位在线可视拉曼光谱系统基础上,根据H2S毒性及腐蚀性强的特点对管路系统进行了改进,建立了适用于H2S流体的原位分析实验平台。利用该平台收集了纯H2S流体在不同温压条件下的拉曼光谱,建立了H2S密度与拉曼峰位置和温度的经验公式:ρ=-958.684827246966+0.0629215216728146×T+0.757947287966863×v1-0.00000030174393×T2-0.000002379793×T×v1-0.000149663208107339×v12(均方差为0.0073g/cm3,相关系数为0.9996),并揭示了温度和密度对拉曼峰位置的影响,同时对H2S的一些拉曼光谱特征进行了研究,如波形(不对称性)、半高宽。此外,利用该实验平台还制备了H2S-H2O二元体系样品,收集了样品在303.15-593.15K,0.1-40MPa温压范围内的光谱数据,建立了标定函数。根据建立的标定函数,可以测定相应温压范围内H2S在纯水中的溶解度。最后对H2S水合物拉曼光谱特征及纯水在H2S中溶解特性进行了前期研究。 本论文研究结果为天然地质流体中H2S浓度或密度的定量分析提供了重要的基础数据和实验依据,后续还将利用该实验平台对更为复杂的含H2S流体进行研究,如含CO2、金属的体系等。