δ 相和烧绿石相是两种具有不同晶体结构的萤石衍生结构氧化物,由于具有非常突出的耐辐照性能而在锕系元素和高放核废料固化领域内受到广泛关注。因此,对δ相和烧绿石相的辐照损伤效应研究将直接关系到未来它们在核废料固化处置中的应用前景。在评价一种材料的耐辐照性能时,首要考虑的就是其抵抗辐照引发的缺陷聚集、肿胀、相变和非晶化等一系列辐照损伤的能力。本论文的主要工作是对不同组分δ相以及纳米晶粒烧绿石的耐辐照性能进行了系统性地研究,研究工作分为以下两个部分:(1)多晶δ-A4Hf3O12(A=Lu,Sc)在不同离子束辐照条件下的耐辐照性能研究;(2)晶粒尺寸对烧绿石A2Ti2O7(A=Gδ,Ho和Lu)耐辐照性能的影响,以及纳米和微米晶粒中辐照缺陷演化机制的差异研究。首次开展了对多晶δ-A4Hf3O12(A=Lu,Sc)在多种离子束辐照条件下的辐照效应研究。辐照实验所涉及的离子束包括400 keV Ne2+,600 keV Kr3+和6 MeV Xe26+离子。我们运用掠入射X射线衍射技术(GIXRD)和透射电子显微镜(TEM)对辐照前后的样品进行微观结构变化研究。实验观察到多晶δ-Lu4Hf3O12和δ-Sc4Hf3O12都发生了有序到无序的相变,即从有序的斜方六面体δ相结构转变成无序的立方缺氧萤石结构。首次在δ-A4Hf3O12(A=Lu,Sc)中观察到入射离子“频谱效应”:较轻的离子更容易诱发δ-A4Hf3O12(A=Lu,Sc)发生有序-无序相变。理论计算发现造成δ-Lu4Hf3O12发生有序-无序转变的贡献主要来自于氧阴离子弗伦克尔缺陷,但是在δ-Sc4Hf3O12中,有序-无序转变的贡献不只来自于氧阴离子弗伦克尔缺陷,阳离子反位缺陷也参与其中。另外,还观察到在相同的离子束辐照条件下,δ-Lu4Hf3O12 相比于δ-Sc4Hf3O12更容易发生有序-无序相变。我们推测这是由于δ-Sc4Hf3O12中的两种金属阳离子Sc和Hf的离子半径更接近,它的结构稳定性优于δ-Lu4Hf3O12,因此辐照过程中较不容易发生无序相变。另一方面,我们对晶粒尺寸为20~30纳米的烧绿石A2Ti2O7(A=Gd,Ho和Lu)在1 MeV Kr2+离子束辐照下的损伤效应进行了系统性地研究。辐照实验温度从较低的温度(室温)293 K到一个相对较高的温度600 K。利用原位透射电镜对辐照中的样品进行观测发现,纳米晶粒烧绿石的耐辐照性能随化学组分的变化而呈现出规律性变化,其耐辐照性能按照以下顺序依次增强,Gδ2Ti2O7<Ho2Ti2O7<Lu2Ti2O7,这一趋势与大晶粒烧绿石的趋势完全一致。同时,我们还发现每个组分的纳米晶粒烧绿石的临界非晶化剂量都高于相应组分的大晶粒烧绿石,说明纳米晶粒烧绿石具有较好的耐辐照性能。为了进一步研究纳米晶粒烧绿石在高温下的辐照损伤效应,我们选择其中一个组分Lu2Ti2O7进行了较高温度下的离子束辐照实验,温度范围从480 K到600 K。实验发现纳米晶粒烧绿石Lu2Ti2O7的临界非晶化温度(~610 K)明显高于大晶粒烧绿石Lu2Ti2O7的临界非晶化温度(~480 K),说明相比于大晶粒烧绿石Lu2Ti2O7,高温下纳米晶粒烧绿石Lu2Ti2O7具有较差的耐辐照性能。通过原子模拟帮助我们对这一现象作出了合理的解释。分子静力学计算发现阳离子反位缺陷在晶粒表面附近的形成能比晶粒内部的形成能低。在室温条件下,由于辐照缺陷不发生迁移,缺陷动力学因素可以被忽略,在只考虑缺陷热力学的室温辐照实验中,较低的缺陷形成能意味着纳米晶粒烧绿石具有较高的结构稳定性,因此其耐辐照性能相比于大晶粒烧绿石得到了提升。但是在高温条件下,缺陷动力学的因素就不能被忽略,此时缺陷开始迁移,由于晶粒表面对缺陷的吸引和湮灭作用,使得部分可用来复合阳离子反位缺陷的间隙原子迁移到晶粒表面,从而降低了间隙原子对阳离子反位缺陷的复合本领,因此纳米晶粒烧绿石的高温耐辐照性能相比于大晶粒的有所降低,这一结果打开了对纳米晶体材料辐照性能认识的新视角。