干湿交替影响下湿地沉积物DOM结构特征与重金属结合机制

来源 :湖南师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ufo0101
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近年来,溶解性有机质(dissolved organic matter,DOM)的研究还停留在表观上,对DOM组成结构仍缺乏深入的了解,此外沉积物DOM与重金属的相互作用的微观机制需要进一步研究。本文以湿地沉积物DOM与重金属为研究对象,通过室内干湿交替模拟实验,结合光谱、质谱和化学计量学等方法分析了干湿交替下湿地沉积物DOM的结构特征,揭示了湿地沉积物DOM组成对重金属赋存形态的影响,深入探讨了干湿交替下DOM与重金属结合机制,研究成果为湿地沉积物重金属污染的治理与修复工作的深入开展提供参考和理论指导。主要开展了3个方面的研究:(1)干湿交替影响下湿地沉积物DOM元素化学计量组成特征、光谱特征和分子结构组成变化解析。经过3个干湿交替循环的湿地沉积物DOM的DOC:DON在干湿交替后增加了32.36,DOC:DOP和DON:DOP分别降低了116.42和5.64。SUVA254、SUVA260、SUVA280值显著高于干湿交替培养前;SR值显著低于培养前(p<0.05);对照组无显著差异(p>0.05);此外C1%增加了13%,C2%和C3%分别下降了3%,10%。干湿交替后湿地沉积物DOM的腐殖化程度、疏水性、芳香性和分子量显著提高,类蛋白质组分被分解,类腐殖质组分被积累。CHO类化合物是沉积物DOM干湿交替前后的主要化合物,干湿交替后沉积物DOM组成更加复杂,芳香族基团增多,酚类物质减少。干湿交替过程中微生物活动强烈诱导湿地沉积物DOM的组成结构特征存在差异,影响湿地沉积物元素相互作用,制约湿地生态平衡。(2)干湿交替影响下湿地沉积物DOM组成与重金属赋存形态的相关性分析。冗余分析(RDA)结果表明干湿交替过程中沉积物DOM不同组成对不同重金属形态分布的影响具有异质性。铬(Cr)各形态分布主要受DOM中元素化学计量组成的影响,锌(Zn)、铜(Cu)和镉(Cd)各形态分布受DOM中荧光组分以及芳香性组分和疏水性组分影响,因此干湿交替下DOM组成的复杂性使重金属的赋存形态复杂化。除Zn外,Cr、Cu和Cd的次生相与原生相之比(RSP),在干湿交替培养后发生不同程度的降低,Cd的下降幅度最大,达到26.7%。风险评价指数法(RAC)表明干湿交替培养后Cd风险等级降低。相较于持续淹水和持续干燥环境,干湿交替条件更有助于降低重金属的污染程度。(3)干湿交替过程中湿地沉积物DOM与重金属的结合研究。不同重金属与DOM的结合能力、结合位点和结合顺序存在异质性。干湿交替过程中湿地沉积物DOM结构变化所产生的与重金属结合行为的稳优性存在差异。干湿交替后Cu(Ⅱ)与DOM之间的结合能力和结合位点增加、结合亲力增强,但稳定常数降低了1.21,结合稳定性降低。干湿交替后DOM与Cd(Ⅱ)的结合位点减少,结合亲和力降低,Cd(Ⅱ)与DOM的结合行为不明显。此外干湿交替后DOM中类蛋白质组分、脂肪族和羧基等优先与Cu(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)结合。干湿交替条件下Cd与DOM在水流的作用下更容易迁移和转化释放出重金属,Cd环境危害增高,加剧湿地土壤与湖泊水的重金属污染。综上所述,干湿交替影响下湿地沉积物DOM元素化学计量组成特征,光谱特征,分子组成结构表现高度复杂性,因而对重金属的赋存形态影响复杂化,从而进一步增加湿地沉积物DOM与重金属的结合能力、结合位点,降低结合稳定性,对其结合优先顺序产生影响。
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