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钙钛矿结构材料是一大类材料,包含的种类很多,它的分子通式为ABO3。BaTiO3是典型的铁电体。它具有较高的介电常数,但温度系数差,需要掺杂形成固溶体以保持较高的介电常数和较好的温度稳定性。本论文以钛酸钡为基体,通过不同元素的复合掺杂合成类似于弛豫体的化合物,试图获得高介电常数、低介电损耗,同时具有较好温度稳定性和频率稳定性好的陶瓷材料。 本论文通过传统的固相烧结技术制备出了0.9BaTiO3-0.1Ba(A1/3Nb2/3)O3(A=Mg, Zn, Ca, Ba, Sr, Ni, Fe, Cu)无铅弛豫陶瓷材料。对多晶陶瓷样品在氧气氛中进行了退火处理,以此来探讨氧空位对陶瓷介电性能的影响,揭示氧空位产生的具体过程。XRD结果表明所有陶瓷为纯的钙钛矿结构。采用拉曼光谱探测了陶瓷的局部结构,拉曼峰型明显,表明局部不完全是立方对称结构。采用介电温谱、等温介电频谱和阻抗谱等分析了陶瓷样品的电学性能和界面特征,研究陶瓷的介电性能和介电弛豫的导电机制。 主要研究成果如下: (1)0.9BaTiO3-0.1Ba(A1/3Nb2/3)O3(A=Mg, Zn, Ca, Ba, Sr, Ni, Fe, Cu)均为完全固溶体,形成了单一的钙钛矿结构,没有第二相的产生;半径大的离子掺杂后形成的材料有序度相对较差,退火后有序度增加;在陶瓷材料的主体晶相中存在其他晶相的微区。 (2)0.9BaTiO3-0.1Ba(Cu1/3Nb2/3)O3具有微弱的低温弥散相变弛豫和高温介电弛豫。退火后两种弛豫有所减弱,说明材料有序度增加,氧空位减少。 (3)氧空位对陶瓷的介电常数、介电损耗都有很大的影响。0.9BaTiO3-0.1Ba(A1/3Nb2/3)O3(A=Mg, Zn, Ca, Ba, Sr, Ni, Fe, Cu)氧空位激活能各不相同。在氧气中退火可以有效降低介电损耗,但是介电常数一般会有所减小,有的也会增大,总体来说,在氧气氛中退火提高了陶瓷的介电温度稳定性。 (4)0.9BaTiO3-0.1Ba(A1/3Nb2/3)O3(A=Mg, Zn, Ca, Ba, Ni, Fe)陶瓷样品的高温介电弛豫是由氧空位的电离和跃迁产生,空气中烧结的0.9BaTiO3-0.1Ba(A1/3Nb2/3) O3(A=Cu, Sr)陶瓷的高温介电弛豫由氧空位和离子跃迁引起。0.9BaTiO3-0.1Ba(A1/3Nb2/3)O3(A=Mg, Zn, Ca, Ba, Ni, Fe)陶瓷样品的高温直流电导主要是氧空位的长程迁移引起,空气中烧结的0.9BaTiO3-0.1Ba(A1/3Nb2/3)O3(A=Cu, Sr)陶瓷的高温直流电导是由氧空位和离子跃迁引起。