有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池（PSCs）以光电转化效率高、制备工艺简单、加工成本低廉等优点受到人们极大关注。氧化锌（ZnO）因其优异的电学与光学特性成为太阳能电池的传统光阳极材料。然而,当ZnO用作PSCs中的电子传输层时,界面处的去质子化反应及某些特定的官能团会分解钙钛矿层。ZnO与有机-无机杂化钙钛矿材料之间极差的化学相容性制约了ZnO基平面PSCs光电转化效率的进一步提升,限制了ZnO电子传输层在PSCs中的进一步应用。为解决这一问题,本文分别采用UV-O3与高温退火处理,插入非化学计量比Sn Ox层和PbS QDs-TBAI（TBAI四丁基碘化铵）共修饰的方法优化ZnO电子传输层,研究了不同处理方式对ZnO电子传输层光电性能、钙钛矿吸收层薄膜结构及光电性能、PSCs中光生载流子输运行为的影响规律,揭示了电子传输层优化提升钙钛矿太阳能电池光伏性能的机理,最终获得高效稳定的ZnO基平面PSCs。取得的创新性成果如下:ZnO电子传输层表面的官能团是限制ZnO平面结构钙钛矿电池光电转化效率的关键因素。本文采用紫外臭氧与退火技术处理ZnO表面,有效去除羟基等表面官能团,诱导生成高质量的钙钛矿吸收层,并减少ZnO/CH3NH3Pb I3界面处的针孔和缝隙数量,实现有效界面钝化。在Pb I2含量相似的情况下,当用紫外臭氧处理20 min后,PSCs的PCE不仅是未经处理器件的3倍,而且明显高于经过300°C退火处理的电池器件。这是因为除钝化ZnO表面官能团外,紫外臭氧处理还会调控ZnO中深能级缺陷态（VO+）与间隙氧（Oi）数量,促进载流子在界面处快速分离,加速载流子在ZnO电子传输层中的输运,有效提升钙钛矿太阳能电池器件性能。当紫外臭氧处理时间达到20 min时,器件PCE达到17.65%,这是当时在没有任何其他物质界面修饰的情况下ZnO基PSCs所获得的最高光电转化效率。虽然UV处理有效地提升ZnO基平面PSCs的PCE,但钙钛矿薄膜的分解现象仍然存在。为进一步解决ZnO导致钙钛矿薄膜界面处的不稳定问题,我们进一步在ZnO电子传输层和钙钛矿吸收层之间引入了非化学计量比的Sn Ox层作为共形插入层,通过调整Sn Ox层的厚度和退火温度优化器件性能。当Sn Ox层厚度为10 nm,退火温度为350°C时,基于ZnO/Sn Ox电子传输层的PSCs最高PCE达到20.78%,并且表现出优秀的紫外稳定性,在连续紫外线照射60 h后,器件的PCE仍保留了初始PCE的90%。这些光伏性能的提升可归因于Sn Ox层光催化活性低、钙钛矿薄膜的晶体质量提高以及在PSCs中形成内建电场级联结构。这项工作不仅为PSCs构建了兼容良好的电子传输层提高光伏性能提供了一种有效的技术,而且还促进了非化学计量半导体在光电器件中的进一步应用。为进一步降低器件的整体制备温度。我们研究了一种简单可控的低温策略来克服上述问题,获得可在较低温度下加工制备的并且高效稳定的ZnO基平面PSCs。依次将胶体PbS QD与TBAI旋涂在ZnO电子传输层上,然后进行温和退火工艺获得ZnO/PbS-TBAI致密层。由于来自TBAI的I配体使得PbS-TBAI薄膜同时充当表面浸润性控制层和电偶极子层,同时调控钙钛矿薄膜晶体生长和器件内电荷行为。ZnO/PbS-TBAI电子传输层更强的非浸润表面通过抑制异质成核过程提升了钙钛矿薄膜的结晶质量。通过对I配体耦合数量的调节改变PbS-TBAI表面偶极矩,优化ZnO/PbS-TBAI/钙钛矿之间的能级排列,增强异质界面电荷提取,减少PSC的界面电荷积累。优化后的ZnO/PbS-TBAI PSCs器件PCE达到20.53%,这是以MAPb I3作为吸收层的ZnO基PSCs器件最佳PCE。稳定性测试还证明,ZnO/PbS-TBAI PSCs器件的PCE在40%的湿度下暴露30天后仍保持在86%以上,远优于参考器件的PCE。在这项工作中我们首次使用I配体修饰PbS QDs耦合薄膜,获得了具有优异性能的ZnO PSCs器件,为QDs材料在光电器件中的应用开辟了新思路。上述研究成果为ZnO电子传输层的优化提供了多种有效方案,有效提高了ZnO基钙钛矿太阳能电池的光伏性能和稳定性。为ZnO材料在平面结构的钙钛矿太阳能电池领域的应用提供了理论指导。同时为常温、柔性钙钛矿太阳能电池的制备提供了实验参考。